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松辽盆地作为中国北方重要的内陆盆地之一,盆地南部地区先后发现了几个大中型铀矿床,其中钱家店铀矿是盆地内首个通过油气勘探发现的可地浸砂岩型铀矿(张明瑜等,2005;夏毓亮等,2010)。目前,该铀矿规模已达到特大型,为国家战略能源储备作出重大贡献。钱家店铀矿早期被认为是典型的层间氧化带型铀矿床(夏毓亮等,2003,2010; 焦养泉等,2015),但随着热流体可在砂岩型铀矿中叠加改造成矿或直接成矿的观点逐渐被学者们接受以及勘查区研究工作的不断深入(薛春纪等,2008; Xue Chunji et al.,2010; 蔡建芳等,2018; 颜新林,2018; Zhao Long et al.,2018; 丁波等,2020; 郝欣,2020; Chen Lulu et al.,2022; 庞康等,2022; 王苗等,2022; 严兆彬等,2023; 张宇辰等,2024; Feng Zhibing et al.,2024; Hu Xiaowen et al.,2024; 刘池洋等,2024),区内发现由热流体引发的后期改造与砂岩型铀矿成矿关系密切,而且热流体来源并非仅限于浅部地层水受热形成的热流体、含烃类热流体(蔡春芳等,2008; 林锦荣等,2009; 杨松林,2020),还与岩浆侵入作用有关(Bonnetti et al.,2017; 聂逢君等,2017; 颜新林,2018; 程银行,2019; Rong Hui et al.,2019; Yang Dongguang et al.,2020; 单芝波,2021; 杨东光等,2022)。
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松辽盆地地处中国东部成矿域,中生代以来经历了大规模构造-岩浆事件(陈祖伊等,2010),所形成的产物之一——中新生代火成岩广泛分布在铀矿区内,是该盆地砂岩型铀矿床的独有特征。在钱家店地区具体体现为铀矿床中存在较大面积基性辉绿岩侵入穿插成矿目的层,对含矿层产生众多影响和改造,表明辉绿岩与铀矿的超常富集密切相关(聂逢君等,2017; Yang Dongguang et al.,2020)。火成岩对油气、铀、金等能源矿产的形成均有一定影响,传统观点认为中酸性火成岩是铀成矿的有利岩相,一方面可从地球深部携带丰富的铀元素,另一方面在蚀源区经一系列风化剥蚀作用后可为盆地砂岩铀矿提供铀源,是重要的富铀地质体(杜天乐,2011; 吴仁贵等,2018);但基性火成岩相较中酸性火成岩并不具备上述优势,其自身含铀量并不高(吴仁贵,2008; 罗毅等,2012),砂岩型铀矿成矿与基性火成岩的关系研究薄弱。
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钱家店铀矿的层间氧化带规模不大,铀却能超常富集形成工业级高品位大矿床的现象十分特殊,推测辉绿岩侵入对矿床的形成发挥作用,但缺乏系统性研究。松辽盆地南部具备研究辉绿岩与铀成矿关系的地质条件,因此本文以松辽盆地南部钱家店凹陷为研究区,选取含矿岩石和辉绿岩为研究对象,通过开展岩相学、地球化学、年代学、流体温度等相关研究,探讨该区辉绿岩的岩石成因、年龄和大地构造背景;分析对比铀成矿来源、矿化蚀变、成矿时代和成矿构造背景等特征;分析辉绿岩在铀超常富集过程中的具体作用和表现形式。本研究成果对丰富完善砂岩型铀矿成矿理论和指导新一轮找矿突破战略行动具有重要意义。
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1 地质背景
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松辽盆地四周由大兴安岭、小兴安岭、张广才岭以及华北克拉通区域性断裂所围限,为内部发育多组深大断裂的沉积盆地,盆地内部可划分为7个二级构造单元(Wu Fuyuan et al.,2011),研究区位于西南隆起区和开鲁坳陷区(图1a、b)。研究区与盆地整体的地质演变规律一致,包括前中生代克拉通基底形成、晚侏罗世—早白垩世(J3-K1)裂谷断陷、晚白垩世泉头组—嫩江组(K2q-K2n)热降坳陷、晚白垩世四方台组—明水组(K2s-K2m)反转隆升萎缩剥蚀、古新世—始新世(E1-E2)隆升剥蚀、渐新世—第四纪(E3-Q)差异升降六个阶段(胡望水等,2005; 于文斌,2009)。研究区经历了多次构造运动,尤其是嫩江期后构造反转,导致目的层抬升剥蚀,局部形成剥蚀天窗。剥蚀天窗作为地下水与深部流体的补给-排泄区,在一定程度上控制着后期局部氧化带和矿体的展布方向。后期广泛发育的伸展断裂切穿嫩江组沉积盖层,为热液流体活动提供了有利通道。松辽盆地南部具有独特的构造和沉积环境,为砂岩型铀矿床的形成提供了有利条件,钱家店凹陷发现的特大砂岩型铀矿就是最有力的证据。
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松辽盆地具有古生代变质岩基底,盆地盖层主要为下白垩统义县组(K1y)、九佛堂组(K1jf)、沙海组(K1sh)和阜新组(K1f)的张裂断陷期湖盆相沉积,和上白垩统泉头组(K2q)、青山口组(K2qn)、姚家组(K2y)、嫩江组(K2n)、四方台组(K2s)、明水组(K2m)的沉降坳陷期河流-湖相沉积,同时伴有辉绿岩侵入现象(聂逢君等,2017)。钱家店铀矿赋存于上白垩统姚家组灰色砂岩,铀元素丰度为 1.28×10-6~49.54×10-6(王常东等,2023)(图1c)。姚家组地层产状平缓,具有良好的泥-砂-泥结构,整体上发育的辫状河相是砂岩型铀矿成矿的有利沉积相。
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松辽盆地南部处于古亚洲和西太平洋构造域的交汇处,从基底到盖层构造运动都较活跃,岩浆事件频发(程银行,2019)。区内晚白垩世以来基性岩浆活动发育,辉绿岩分布广泛、连续性较好,钱家店凹陷多个钻孔均发现有辉绿岩沿着断裂带向上侵入,发育层位自下而上由青山口组至古近纪地层中均有出现(图2)。基性火成岩岩体发育受断裂控制,平面上呈北东向带状展布,铀矿化与辉绿岩在地表的投影分布位置大多重合,垂向上呈脉状穿透嫩江组甚至第四系与嫩江组的不整合面。
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2 样品岩石学特征
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姚家组含矿岩石主要为灰色细砂岩和中砂岩(铀含量为0.006%~0.035%),粉砂岩及泥岩矿化较少(图3a~i)。含矿泥岩以灰色、深灰色为主,少量为灰黑色、杂色。赋矿砂岩含泥砾时品位明显提高,泥砾呈灰色、红色、紫红色,粒径集中在0.1~0.5 cm,部分大于1 cm,含量介于30%~70%之间。部分红色泥砾带有灰色环边,保留着后期遭受不彻底还原作用的痕迹。泥砾磨圆度差,不规则状,部分未完全固结变形呈拉长、压扁状(图3d~f)。泥砾中的砂质组分多为灰色或杂色细粒岩屑砂岩,具有火山碎屑结构特征,主要由石英、长石、灰屑、碳酸盐晶粒、含碳酸盐尘屑等组成,多数岩屑无明显界限,为热状态的尘屑熔结或熔岩凝结。含粉砂碳酸盐团块中的火山来源碎屑含量占5%~10%,其余组分为粉晶碳酸盐硅质的混合物;泥晶碳酸盐团块微晶粒状特征明显,主要由碳酸盐物质组成;铁质团块为黄褐色,直径为砾石级别,内部由火山来源的粉砂石英和隐晶质褐铁矿组成(图3g~i)。
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图1 松辽盆地钱家店铀矿位置分布
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Fig.1 Location distribution of Qianjiadian uranium deposit and diabase in the Songliao basin
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(a)—松辽盆地构造分区;(b)—研究区铀矿体-辉绿岩投影平面分布(据颜新林,2018修改);(c)—钱家店铀矿床含矿目的层综合柱状图
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(a) —tectonic division of the Songliao basin; (b) —plane distribution of uranium ore body-diabase in the study area (modified after Yan Xinlin, 2018) ; (c) —comprehensive histogram of ore-bearing target layer of Qianjiadian uranium deposit
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辉绿岩以深灰绿色为主,显晶质,细—中粒,暗色矿物较多,质密坚硬,发育辉绿结构,块状构造(图3j~l)。个别颜色呈浅灰绿色,色率偏浅,成分接近于基性深成岩辉长岩,由基性斜长石含量较灰绿色辉绿岩偏高所致。主要由斜长石、普通辉石及少量副矿物组成,磁铁矿、钛铁矿和黄铁矿呈零星分布(图3k、l)。在辉绿岩冷凝过程中,发育强烈的碳酸盐化形成方解石脉(图3j、k)。本次实验挑选锆石来自钱家店区块内典型钻井不同深度的辉绿岩样,采样信息如表1所示。
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3 分析方法
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应用扫描电镜(scanning electron microscope,SEM)和电子探针(electron probe micro-analyzer,EPMA)对铀的赋存状态及伴生矿物类型进行测试,所用样品测试前均进行喷碳处理。扫描电镜实验在西北大学大陆动力学国家重点实验室完成,仪器型号为Quanta450 FEG,电子探针实验在西安地质调查中心实验室分析完成,仪器型号为JEOL JXA-8230;按照国家标准《电子探针和扫描电镜X射线能谱定量分析通则》(GB/T17359—1998)进行测定。流体包裹体冷热台分析在西北大学大陆动力学国家重点实验室完成,使用LINKAM THMS600型显微冷热台,仪器测温范围为-190.0~600.0℃,测试条件:温度20℃,湿度40%,实验误差为±0.1℃。原位微区C-O同位素测试在澳大利亚国立大学地球科学学院完成,使用SHRIMP SI(sensitive high-resolution ion microprobe second generation,稳定同位素高分辨率离子探针)同位素测试仪器进行测试。
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图2 辉绿岩与铀矿体纵向分布特征图(a)和钻孔Q-XX-13井嫩江组单井柱状图(b)
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Fig.2 Distribution characteristics of diabase and uranium ore (a) and distribution characteristics of diabase in well Q-XX-13 (b)
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辉绿岩主微量和稀土元素分析测试均在西安地质调查中心测试完成。主量元素采用SX45型荧光光谱仪(XRF)进行分析,其中FeO 含量通过湿化学方法测定,相对标准偏差值(RSD)≤0.134,均方根稳定性(RMS Rel)(%)≤0.050。稀土和微量元素分析采用美国Thermo Fisher 公司生产的X-Series II 型电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS)测定,检测限优于5×10-9,相对标准偏差优于5%。
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辉绿岩中锆石的挑选、制靶和阴极发光照相等实验操作均在河北廊坊宇恒矿岩技术服务公司完成,锆石U-Pb年龄分析采用激光剥蚀电感耦合等离子体质谱法(LA-ICP-MS)测得,在西北大学大陆动力学国家重点实验室完成。锆石U-Pb定年测试数据采用国际标准锆石91500作为锆石U-Pb年龄测定的外标校正值,数据误差为1σ,同位素比值数据处理采用Glitter(4.0)软件进行,用Andersen方法对测试所得数据进行普通铅校正(柳小明等,2007),对于年轻的锆石颗粒采用更加可靠的206Pb/238U和1σ对应的表面年龄(Ulianov et al.,2012),然后筛选出和谐度介于90%~110%的锆石U-Pb年龄数据,使用Isoplot(4.15)软件完成样品中锆石加权平均年龄计算及谐和曲线图。
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图3 赋矿岩石及辉绿岩岩相学特征
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Fig.3 Petrographic characteristics of ore samples and diabase rocks
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(a、b)—灰白色中粒长石岩屑砂岩,单偏光;(c)—灰色含泥质条带泥岩,单偏光;(d)—含泥砾中砂岩照片;(e)—灰色含泥砾粗砂岩(左上为褐铁矿,右下为碳酸盐胶结物,内含黄铁矿),单偏光;(f)—灰色中砂岩(较致密),单偏光;(g)—灰绿色细砂岩,含凝灰岩屑,单偏光;(h)—灰色碳酸盐化(石英长石)岩屑细砂岩,正交偏光;(i)—灰绿色泥质粉砂岩,含气孔,正交偏光;(j)—含碳酸盐岩脉辉绿岩照片;(k)—灰绿结构,含方解石脉,正交偏光;(l)—辉绿岩背散射(BSE)图像;Qtz—石英; Pl—斜长石; Px—辉石; Ilm—钛铁矿; Mt—磁铁矿; Cal—方解石脉; Ank—铁白云石; Py—黄铁矿
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(a, b) —gray white medium grained feldspar lithic sandstone, single polarized light; (c) —gray mudstone with argillaceous stripes, single polarized light; (d) —photo of medium sandstone containing mud and gravel; (e) —gray gritstone containing mud and gravel, single polarized light; (f) —gray medium sandstone (relatively dense) , single polarized light; (g) —grayish green fine sandstone, containing tuff debris, single polarized light; (h) —grey carbonated rock debris fine sandstone, orthogonally polarized light; (i) —grey green argillaceous siltstone, containing pores, orthogonal polarized light; (j) —photo of carbonate vein containing diabase specimens; (k) —grey green structure, containing calcite veins, orthogonal polarized light; (l) —backscattered electron (BSE) images of diabase; Qtz—quartz; Pl—plagioclase; Px—pyroxene; Ilm—ilmenite; Mt—magnetite; Cal—calcitevein; Ank—ankerite; Py—pyrite
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4 分析结果
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4.1 赋矿地层岩石矿物学特征
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研究区内姚家组赋矿岩石粒度较小,独立铀矿颗粒亦偏小,在10~150 μm之间,主要分布在石英、长石等矿物颗粒缝隙中,呈吸附态铀、类质同象铀和独立铀矿物存在。吸附态铀普遍存在,依靠炭屑有机质、黏土矿物、铁-锰-钛的氢氧化物等高吸附性粒子被吸附,在显微镜和电子探针等仪器测试下无法观测到。独立铀矿物呈条带状、团块状、网格状或分散显微粒状分布或单独产出,主要有沥青铀矿、铀石,还有少量含钛铀矿物(图4),包括钛铀矿、含钛铀矿物及组合物。区内铀矿物常分散于砂岩胶结物中,同时与不同期次的块状、胶状、草莓状黄铁矿伴生。
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图4 网格状含钛铀矿物特征
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Fig.4 Characteristics of grid like brannerite
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(a~f)—网格状含钛铀矿物背散射(BSE)图像;(g)—图4e中能谱分析点001对应的能谱(EDS)图像;(h)—图4f中能谱分析点003对应的能谱(EDS)图像
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(a~f) —backscattered electron (BSE) image of grid like brannerite; (g) —energy dispersive spectroscopy (EDS) image corresponding to the energy dispersive analysis point 001 in Fig.4e; (h) —energy dispersive spectroscopy (EDS) image corresponding to the energy dispersive analysis point 003 in Fig.4f
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含钛铀矿物为铀和钛的复杂氧化物,呈块状、网格状结构,铀、钛质量百分含量分别为20%~60%和25%~50%,电子探针测试发现个别点的UO2含量低至18%(表2),含钛铀矿的含钛量较钛铀矿偏低,常低于10%。经能谱测试分析发现铀和钛的含量存在此消彼长的负相关关系,电子探针成分中UO2和TiO2的含量变化如图5所示,能谱测试分析结果与电子探针分析结果相对一致。部分钛铀矿呈颗粒状赋存在砂岩其他碎屑颗粒之间,具有较好的磨圆度,呈圆状、次圆状,可能是钛铁氧化物作为重矿物从源区搬运而来。
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图5 含钛铀矿物的铀与钛成分含量关系
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Fig.5 The relationship between uranium and titanium content in brannerite
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赋矿岩石中与铀伴生元素主要为痕量元素铼,铼含量最高达1.0×10-6级别,达到综合利用品位。铼富集于沥青铀矿、含钛铀矿物中,呈类质同像或在晶格缺陷中富集(含Pt、Os、Re)。含钛铀矿物、沥青铀矿中首次发现具有较高含量的Os、Pt等铂族元素(图6、7),在扫描电镜下还发现赋矿砂岩中含较多粒状、不规则粒状的纯金颗粒(图8),能谱成分表明其同时具有较高含量的铂族元素与微量铀等与基性岩浆作用有关的深部来源贵重金属。含泥砾砂岩的能谱成分也显示,而且这种含Si、Fe组分的物质具有相对高含量的Re元素(图9)。
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图6 含钛铀矿物与伴生元素特征
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Fig.6 Characteristics of brannerite and associated elements
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(a)—背散射(BSE)图像;(b)—二次电子(SEI)图像;(c)—能谱(EDS)图像;(d)—能谱成分数据
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(a) —backscattered electron (BSE) image; (b) —secondary electron (SEI) image; (c) —energy dispersive spectroscopy (EDS) image; (d) —composition dataof energy dispersive spectroscopy (EDS)
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图7 沥青铀矿与伴生元素特征
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Fig.7 Characteristics of pitchblende and associated elements
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(a)—背散射(BSE)图像;(b)—二次电子(SEI)图像;(c)—能谱(EDS)图像;(d)—能谱成分数据
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(a) —backscattered electron (BSE) image; (b) —secondary electron (SEI) image; (c) —energy dispersive spectroscopy (EDS) image; (d) —composition dataof energy dispersive spectroscopy (EDS)
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4.2 辉绿岩地球化学及构造环境
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4.2.1 常微量元素特征
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辉绿岩的常量元素分析数据见表3,样品的烧失量较大(LOI为2.66%~9.18%,平均值为5.36%),显示辉绿岩具有一定程度的蚀变,本文所使用的辉绿岩主量元素分析数据均已经过烧失量校正。SiO2含量为45.24%~56.11%,平均值为50.81%,属于基性岩类型;Al2O3含量为12.71%~17.20%,平均值为13.56%;TFeO含量为10.07%~14.35%,平均值为11.48%;MgO含量为2.39%~16.24%,平均值为7.41%;Na2O含量为1.71%~4.54%,平均值为3.59%,K2O含量为0.42%~1.55%,平均值为0.82%,TiO2含量为1.16%~2.39%,平均值为1.61%。SiO2和Al2O3含量较高,碱土金属元素含量变化较大,呈现Na含量较高、K含量较低的特征。辉绿岩数据在TAS图中,主体落入辉长岩范围,仅一个数据点落在辉长闪长岩边部(图10a),辉绿岩数据在SiO2-TFeO/MgO图解中均归属拉斑系列(图10b)。
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图8 伴生矿物金颗粒特征
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Fig.8 Characteristics of associated mineral gold particles
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(a、e)—背散射(BSE)图像;(b、f)—二次电子(SEI)图像;(c、g)—能谱(EDS)图像;(d、h)—能谱成分数据
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(a, e) —backscattered electron (BSE) image; (b, f) —secondary electron (SEI) image; (c, g) —energy spectrum spectroscopy (EDS) image; (d, h) —composition data of energy dispersive spectroscopy (EDS)
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图9 含泥砾砂岩特征
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Fig.9 Characteristics of muddy gravel sandstone
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(a)—背散射(BSE)图像;(b)—二次电子(SEI)图像;(c)—能谱(EDS)图像;(d)—能谱成分数据
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(a) —backscattered electron (BSE) image; (b) —secondary electron (SEI) image; (c) —energy spectrum spectroscopy (EDS) image; (d) —composition dataof energy dispersive spectroscopy (EDS)
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辉绿岩微量元素含量分析数据见表4。辉绿岩原始地幔标准化微量元素蛛网图如图11所示,辉绿岩的原始地幔微量元素分布曲线总体平坦,辉绿岩表现为富集大离子亲石元素(LIHE)Ba、U、K,相对亏损大离子亲石元素Th,比较特殊的是Q2121-161样品中的U、Sr元素含量相对异常富集。部分微量元素Ti、P、Ce的亏损应为金红石、钛铁矿、磷灰石、斜长石等矿物分离结晶所致。
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某些微量元素如Zr、Nb、Y等含量在岩浆熔体与残留相之间的比值基本不变,抗蚀变能力强,可用于识别火成岩构造环境。辉绿岩微量元素Nb/U范围集中为18.59~34.0,个别为6.72,与下地壳值(Nb/U=25)和上地壳值(Nb/U=4.44)相比较高;Nb/Ta为15.35~16.72,比原始地幔值(17.5±2.0; Sun Shensu and McDonough,1989)略低,整体高于大陆地壳的比值(Nb/Ta=11.4; Taylor and Mclennan,1985)。辉绿岩数据在Zr-Y和Zr-Nb图解中整体落入过渡型地幔范围(图12),Nb-Zr-Y图解进一步显示辉绿岩处于板内碱性玄武岩和板内拉斑玄武岩区内,在Zr/Y-Zr图解中多处于板内玄武岩区内(图13)。
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4.2.2 稀土元素特征
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辉绿岩稀土元素含量见表4。稀土元素配分图解呈轻微右倾的轻稀土富集特征,如图14所示。∑REE值为62.13×10-6~229.34×10-6,LREE/HREE比值较低为1.45~1.91,(La/Yb)N比值范围为4.20~5.59,两比值表明轻、重稀土元素之间的分离不太明显,δEu平均为0.90×10-6~1.07×10-6,Eu负异常不明显。
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图10 辉绿岩TAS分类图(a)和SiO2-TFeO/MgO图(b)(据 Irvine and Baragar,1971; Middlemost,1994修改)
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Fig.10 TAS classification (a) and SiO2-TFeO/MgO (b) of diabase (modified after Irvine and Baragar, 1971; Middlemost, 1994)
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图11 辉绿岩原始地幔标准化微量元素蛛网图(标准化值据Sun Shensu and McDonough,1989)
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Fig.11 Spider map of original mantle standardization trace elements for mean data of diabase (standardized values after Sun Shensu and McDonough, 1989)
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图12 辉绿岩Zr-Y(a)和Zr-Nb(b)图(据Le et al.,1983修改)
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Fig.12 Zr-Y (a) and Zr-Nb (b) diagrams of diabase (modified after Le et al., 1983)
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P—富集地幔;N—亏损地幔;T—过渡型地幔
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P—enriched mantle; N—depleted mantle; T—transitional mantle
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图13 辉绿岩Nb-Zr-Y(a)和Zr-Zr/Y(b)图(据Meschede,1986; Pearce and Norry,1979修改)
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Fig.13 Nb-Zr-Y (a) and Zr-Zr/Y (b) diagrams of diabase (modified after Meschede, 1986; Pearce and Norry, 1979)
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4.3 辉绿岩锆石 U-Pb年龄
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锆石U-Pb体系是目前已知的封闭温度最高的矿物同位素体系,锆石结晶封闭温度高达900℃以上(Cherniak and Watson,2000; 胡波等,2013),岩浆成因锆石的U-Pb年龄能很好地反映岩浆侵位年龄即辉绿岩成岩年龄。锆石粒径介于50~200 μm之间,以80~110 μm居多,镜下显示无色透明、淡紫色、浅粉色均有,晶型基本完好呈自形—半自形晶,以次棱角状—次圆状为主,部分为针状、长柱状。阴极发光(CL)图像(图15)显示锆石发光性不均匀,多数振荡环带发育,少数锆石环带较弱,有条痕状吸收特征,且锆石Th/U比值为0.219~1.762,均大于0.1,多数大于0.4,进一步证实为岩浆成因锆石(Belousova et al.,2002;李长民,2009)。激光剥蚀点位还需满足锆石表面光滑平整、无裂痕、直径不小于25 μm等多项条件,对1件锆石靶上符合要求的37颗锆石颗粒进行U-Pb同位素测试,共获得13个有效点位数据,测试数据见附表1和图16。
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对13个数据年龄进行了置信度高的U-Pb年龄谐和图绘制,所测年龄均位于谐和线上或其附近,无明显铅丢失;计算加权平均年龄,为41.64±0.78 Ma(图17),即始新世时期。王璞珺等(2015)利用古地磁法测得的姚家组和嫩江组的年龄分别为83 Ma和79.0 Ma。辉绿岩侵入年龄应小于嫩江组,即至少晚于79 Ma。中国东北部新生代火山作用发育,对松辽盆地南部双辽地区的火成岩进行Ar-Ar定年,结果为51~41 Ma(刘嘉麒,1987;Xu Yigang et al.,2012),本次测年结果在误差范围内与其十分接近,应为同时期岩浆活动的产物,代表了该区辉绿岩的成岩年龄。
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图14 辉绿岩的球粒陨石标准化REE分配模式图(标准化值据Sun Shensu and McDonough,1989)
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Fig.14 Standardized REE distribution pattern of chondrites from diabase (standardized values after Sun Shensu and McDonough, 1989)
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图15 岩浆成因锆石阴极发光(CL)图像
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Fig.15 Cathodoluminescence (CL) image of zircon from magma origin
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4.4 流体包裹体温度
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对不同地球化学分带中的砂岩包裹体片(图18 a~d)以及侵入体——辉绿岩含方解石脉或石英脉的辉绿岩包裹体片(图18e、f)观察表明,流体包裹体主要分布在赋矿砂岩的石英愈合裂缝、碳酸盐胶结物中,少量存在于石英次生加大边中,碳酸盐胶结物中观察到的次生包裹体主要位于亮晶方解石胶结物内。本区赋矿砂岩的次生包裹体均一温度分布范围较宽,85.6~213.3℃区间均有分布,峰值温度为98.5~117.0℃和154.0~172.5℃,富液盐水包裹体盐度范围为 6.04%~20.55%NaCleq,分别对应低、中、高三个区间。本研究认为区内铀矿在后期流体改造成矿过程中至少对应3种盐度不同的流体作用(图19)。矿床流体密度在0.82~1.07 g/cm3之间变化,平均值为0.986 g/cm3。参考成矿热液的划分标准(≥350℃为高温,150~250℃为中温,≤150℃为低温)(王飞飞,2018),可将含矿层流体作用分为三期:一期是小于100℃的常-低温流体,另一期为100~150℃的低温热流体,还有一期则是150~250℃的中温热流体。
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图16 辉绿岩成岩年龄锆石阴极发光图像(CL)
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Fig.16 Cathodoluminescence (CL) image for zircon of diabase
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图17 辉绿岩成岩年龄锆石U-Pb 年龄谐和图(a)及加权平均年龄分布(b)
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Fig.17 Concordia diagram of U-Pb isotope data (a) and weighted mean age diagram for zircon of diagenetic age of diabase (b)
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辉绿岩中方解石脉的次生包裹体均一温度分布范围为105.4~235.4℃,峰值为214~235℃(图20),和赋矿砂岩中次生包裹体的中温范围值相接近。盐度仅测出一高值,为20.88%NaCleq,密度为0.83~1.05 g/cm3,平均值为0.965 g/cm3,其温度与成矿流体的第三期温度一致。
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4.5 原位微区C-O同位素组成特征
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测试所用样品为赋矿砂岩或碳酸盐化(多为方解石)砂岩,所得数据结果投图见图21a。C-O同位素组成数据点除了部分为有机质的脱羟基作用原因外,另一部分明显靠近岩浆作用的成因范围。Keith et al.(1964)利用δ13C和δ18O建立了计算流体古温度的公式:
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据公式推算出研究区碳酸盐胶结物成岩过程中流体的古温度值Z。当Z值小于120℃时应指示淡水沉积环境,反之则应是海相沉积环境。由δ13C和δ18O测定的古温度见图21b,研究区Z值多数大于120℃,而一般沉积岩沉积机制作用形成的砂岩方解石古温度值Z多小于85℃,是热流体作用强烈影响了矿化层砂岩的碳酸盐胶结物的形成。
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图18 次生流体包裹体显微岩相学特征
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Fig.18 Microscopic petrographic characteristics of secondary fluid inclusions
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(a)—石英愈合裂缝中的次生流体包裹体,单偏光;(b)—石英愈合裂缝中的次生流体包裹体,正交偏光;(c)—石英次生加大边中的次生流体包裹体,单偏光;(d)—碳酸盐胶结物中的次生流体包裹体,单偏光;(e、f)—辉绿岩方解石脉中的次生流体包裹体,单偏光
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(a) —secondary fluid inclusions in quartz healing cracks, single polarized light; (b) —secondary fluid inclusions in quartz healing cracks, orthogonal polarization light; (c) —secondary fluid inclusions in quartz secondary enlarged edges, single polarized light; (d) —secondary fluid inclusions in carbonate cement, single polarized light; (e, f) —secondary fluid inclusions in calcite veins of diabase, single polarized light
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图19 赋矿砂岩的次生包裹体均一温度直方图及与盐度分布关系
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Fig.19 Homogeneity temperature histogram of secondary inclusions in ore bearing sandstone and its relationship with salinity distribution
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5 讨论
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5.1 空间上的紧密联系
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铀矿体往往紧邻在辉绿岩侵入体周围,这种空间上高度的一致性表明两者之间存在密切的成因联系。在钱家店地区具体表现为砂岩铀矿床中常见辉绿岩侵入体以岩脉形式穿插成矿目的层,对含矿层及其围岩产生众多影响和改造,表明辉绿岩与铀矿的超常富集密切相关。
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5.2 辉绿岩成岩构造背景
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地球化学特征表明,辉绿岩物质成分源自过渡型地幔的岩浆。Na2O/K2O比值较低平均为4.36,说明岩浆在上升冷却的侵入过程中未经历明显的分离结晶作用,但可能存在地壳物质混染。Sr含量与MgO含量并不存在明显的负相关关系,说明地壳混染程度弱。辉绿岩形成于板内玄武岩构造环境,可指示区域拉张作用,反映当时该地区的岩石圈处于伸展环境,虽然辉绿岩包括拉斑和钙碱性两种系列(杨东光等,2022),但是两者应形成于统一的构造背景之下,只是伴随着太平洋板块运动方向和速率发生变化,岩石圈开始不同程度减薄,拉斑玄武质岩浆相对钙碱性玄武质岩浆形成于较浅的地幔熔融过程,其中“玄武质岩浆”主要是指形成辉绿岩的岩浆类型为与喷出玄武岩同等类型的基性岩浆。玄武岩由碱性向拉斑性质转变的过程中,在形成时间上也存在差异,拉斑系列较碱性系列形成深度偏浅,形成时间也稍晚。本次研究所测得的辉绿岩成岩年龄41.64±0.78 Ma与前人测得年龄相比整体一致但偏年轻(夏毓亮等,2010; 罗毅等,2012; 颜新林,2018;刘汉彬等,2021;杨东光等,2022),与拉斑系列辉绿岩成岩年龄较新的认识相吻合。
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图20 辉绿岩的次生包裹体均一温度直方图
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Fig.20 Histogram of uniform temperature of secondary inclusions in diabase
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基性岩浆岩的形成温度一般在1000℃左右,辉绿岩作为高温下的产物一般会对围岩产生岩浆热液蚀变作用。松辽盆地南部是重要的铀矿勘查区域之一,该地区比较强烈的岩浆活动有可能提高地温梯度,进而加速该地区的成矿作用。岩浆活动的热力作用范围与辉绿岩的岩体规模和距离等因素有关,在距辉绿岩岩体稍远的适当构造部位,依然存在铀成矿可能性。
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5.3 深部铀源的多重证据
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本文“深部铀源”指的是来自含矿层以下地球深部的铀元素来源,与深部地质构造和流体活动息息相关。成矿流体中的铀元素部分来源于辉绿岩的改造。虽然正常基性岩辉绿岩具有本身含铀量不高的特点,易构成传统观点对深层铀源可能性的质疑,但不能忽略一定时期内大规模的辉绿岩出现使得原本分散的铀元素得以在局部区域富集从而供铀的可能。一是辉绿岩在始新世为多阶段成岩时期,在时间尺度上,岩浆作用可为铀的长期富集提供了持续的铀源供应;二是随着岩浆冷却结晶,不同矿物按照其结晶温度依次析出,造成残余岩浆中某些元素浓度逐渐升高。由于铀在不同矿物中的分配系数差异,这一过程可能导致铀在残余岩浆中逐步富集。三是辉绿岩的侵入会激发围岩中铀元素的释放,进一步丰富成矿流体的铀含量。此外,辉绿岩脱气可为含矿目的层的姚家组砂岩带来丰富的CO2,为铀酰碳酸盐矿物的形成提供了所需的CO2-3,在条件适宜时易形成稳定的碳酸铀酰离子,利于铀的萃取迁移。赋矿岩石存在岩浆热流体及火山灰(屑)作用的痕迹,也是岩浆作用提供铀源的有利证据。
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图21 含铀砂岩方解石胶结物δ18O SMOW-δ13C PDB图解(a)和矿区碳酸盐胶结物沉积温度分布(b)
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Fig.21 The diagram of uranium bearing sandstone calcite cement δ18O SMOW-δ13C PDB (a) and distribution of sedimentary temperature of carbonate cement in mining area (b)
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赋矿岩石含泥砾时品位明显提高,明确“泥砾”的组成对认识矿床成因具有重要意义。研究认为,“泥砾”是由一些火山凝灰质胶结组成的富含Si、Fe等组分的混合物,其中Si、Fe组分来源于火山作用或岩浆热流体沉淀作用,富集了较高含量的Re(图9)。含火山灰砂岩捕获了大量异源的含碎屑粉砂质碳酸盐、泥晶碳酸盐、褐铁矿质岩碎块,并有大量粉尘状黄铁矿析离于碳酸质碎块内部、边缘或单独会聚成团状出现,这些与碎屑相似的团块为热状态下岩石内部组分析离重组所形成,并发育有直径大于1 mm的熔蚀空洞(类似于火山岩中的气孔)(图3i),表明岩石同生期存在大量热液流体贯入。赋矿岩石来自岩浆作用的凝灰质岩屑组分,可通过脱玻化或流体蚀变,为地层提供铀(Bonnetti et al.,2017),指示铀的富集成矿与火山或岩浆热液作用有关。“泥砾”含量较高或分布集中的岩石可能成为铀矿化富集的“热点”。
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赋矿岩石存在“纯Au粒状颗粒”表明,铀矿的形成与基性岩浆热液作用有关并从中获取部分伴生的金属元素。在扫描电镜中发现赋矿岩石中存在“纯Au颗粒”,为能谱成分测试中具有较高含量的铂族元素(Pt)的颗粒;同时也发现部分含钛铀矿、沥青铀矿具有不同含量的Pt、Os、Re成分。“纯Au颗粒”不是风化搬运的砂金成因,而是高温岩浆热液成因。铂族元素主要富集于地核中,如果认为铀均来自蚀源区及与之相关的容矿地层本身、金为砂岩型成因,则这些铂族伴生元素的来源难以解释。虽然Re作为氧化还原性元素,在层间氧化还原带中通常能和铀共同富集,其成因复杂,但是通过Re与Pt族高温元素以及Au伴生的特征分析,初步认为部分Re为深部热液来源。无论是纯金颗粒还是铂族元素,其成因都与地球内部的活动有关,岩浆作用是得天独厚的“深部钻孔”,可造成赋矿岩石中金、铂族元素含量的异常高值。说明铀矿化的富集与岩浆作用或岩浆热液有关的热流体作用有关,即成矿物质是有来自深源的。那么深源指向何处?辉绿岩的地化表征信息给出了答案,来自于过渡型地幔的深源岩浆,它向地壳浅部侵入结晶形成辉绿岩的同时也带来了铀及与其相伴生的金属元素。
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以上新发现为岩浆作用供铀提供了有利证据,但关于辉绿岩及其代表的岩浆作用提供铀源的定量化认识还有待后续进一步研究。
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5.4 热力的关键作用
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5.4.1 矿物蚀变特征
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研究区铀矿物种类丰富,除了常见的沥青铀矿、铀石外,还发现指示相对较高的热流体作用成矿的铀蚀变特殊矿物组合,即钛铁矿-含钛铀矿物等(王贵等,2017),表示中温或中低温热流体活动参与了该沉积型铀矿床的形成。含钛铀矿物为钛、铀的复杂氧化物,多与钛铁矿及其蚀变产物如锐钛矿、白钛石、金红石等相伴生,且在矿化作用不彻底时存在部分过渡相产物(丁波等,2020; Chen Lulu et al.,2022),具有由 Ti→U 的演化过程。整体呈现出由早到晚依次为钛铁矿(Ti、Fe为主)→含铀钛铁矿(Ti、Fe为主,极少量U →板状、块状、胶状钛铀矿(Ti多U少)→含钛铀矿(U多Ti少)→少量晶质铀矿、沥青铀矿、铀石等(U为主,无Ti)的演化趋势。
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物源母岩风化产生的钛铁矿、金红石、白钛石等重矿物在成岩期蚀变,表面发育大量裂纹,晶格发生改变,体积缩小,表现为不同程度钛、铁元素的流失与富集。铀矿石中钛铁矿的蚀变明显比周围岩石的蚀变更强烈,钛铁矿蚀变强度越大,与铀矿物的关系越密切(Chen Lulu et al.,2022)。含钛矿物可对铀成矿起到吸附和还原两种作用(丁波等,2020;Chen Lulu et al.,2022; 张宇辰等,2024),使得铀更容易在局部区域富集,从而促进铀成矿。
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闵茂中和张富生(1992)认为钛铀矿的形成有3种方式:① 成矿溶液中析出结晶成矿;② 交代含钛矿物形成;③ 铀和钛的氧化物或氢氧化物受后期热液改造重结晶。研究区作为沉积型砂岩铀矿床,排除第一种成因,其余两种成因均有可能,当钛氧化物在碱性流体与较高温度热流体共同作用下蚀变,可发生钛元素的析出与铀的富集沉淀,造成铀和钛的含量呈此消彼长的负相关关系(图5)。以金红石为例,由于金红石本身具有很强的吸附性,会将铀元素吸附预富集再还原沉淀形成铀矿物,此外金红石还会被铀交代形成钛铀矿保留原本金红石的网格状特征(张宇辰等,2023)。无论是何种情况,砂岩型铀矿中含钛铀矿的形成对温度要求较高(王运等,2010; 王文广,2015),都需要相对高的温度才能形成,后期中高温热流体改造环境是形成含钛铀矿物组合的关键所在。
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5.4.2 流体温度特征
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结合矿区地质蚀变及岩矿鉴定等特征认为本区含矿层流体作用分为三类。后生的常-低温流体作用(<100℃)在本区形成黄色氧化蚀变砂岩,也有成矿作用形成的部分沥青铀矿,这一期流体与浅层地下水作用有关;低温热流体作用(100~150℃)形成本区较大规模的灰白色蚀变及少数铀石矿物,和伴生的一些胶状、草莓状黄铁矿等,该期流体多与深部油气作用有关(吴柏林等,2022);中温热流体(150~250℃)与本区的基性岩浆作用有关,形成较多含钛铀矿物和部分沥青铀矿等,此外辉绿岩裂隙中的大量方解石脉也与之有关(图22)。层间氧化带型铀矿床的含铀含氧流体为地表低温流体,只有受到后期的热流体作用的叠加改造,才可能出现上述较高的温度特征。实验测得赋矿岩石的次生流体包裹体测定温度多大于100℃,峰值温度为 98.5~117.0℃ 和154.0~172.5℃,温度异常再次说明含矿层存在热的作用。后者与含方解石脉辉绿岩中的包裹体均一温度(范围为105.4~235.4℃)相比基本一致,说明辉绿岩侵入所产生的热作用确实为成矿提供了热源。因此,从包裹体特征来看,本区铀成矿遭受了基性岩侵入的热力作用影响,致使铀矿同时具备沉积型层间氧化-还原和热液成矿的特点。
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辉绿岩携带大量热能释放至浅层,可较大规模地改变侵入地区的成矿条件,促成或改造各元素迁移成矿。由辉绿岩侵入增温形成的热流体的活动范围和铀的沉淀富集层位密切相关,特别是热力作用的传递可使未直接与辉绿岩伴生的铀矿体接受来自岩浆热流体的改造,流体温度升高为化学反应提供足够的活化能,使得含氧、含铀流体分子运动趋于活跃,活性增强,含矿溶液的反应平衡条件随之改变,形成反应条件降低、反应程度和效果增强的独特优势。
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图22 赋矿砂岩及辉绿岩方解石脉中的次生包裹体均一温度直方图及对应蚀变类型
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Fig.22 Homogeneous temperature histogram of secondary inclusions in ore-bearing sandstone and diabase calcite veins and corresponding alteration types
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从4.5节还可以看出,赋矿岩石或碳酸盐化的砂岩,其C-O同位素明显靠近岩浆作用的成因范围。说明岩浆热液或热流体作用提供了部分砂岩胶结物中C的来源。成岩过程中流体的古温度值多数大于120℃,表明热流体作用强烈影响了赋矿砂岩中碳酸盐胶结物的形成,成矿作用明显受到了热力作用。
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5.5 水成铀矿理论解释
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虽然矿区同时具备沉积型层间氧化-还原和热液成矿的特点,但层间氧化带型成矿作用是前提,在水成铀矿理论中,发生在层间氧化带含矿层的单位截面上铀的富集量取决于:① 氧化水中铀的浓度;② 氧化水渗透速度;③ 层间渗入作用延续的时间;④ 还原地球化学障的反差程度(刘池洋等,2016)。可用公式表示为:
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式中,Q—单位截面积的铀沉淀量,Co—氧化带岩石层间水中的铀浓度;ε—层间水的铀卸载系数,ε=1-(Cs/Co),Cs—未蚀变砂岩层间水中的铀浓度;V—层间水的流动速度,V=Kf×h(Kf —容矿砂体的渗透系数,h—水力梯度);t—层间水成矿作用的持续时间。上式中ε反映为氧化层间水中的铀在地球化学障条件下被卸载的程度,与还原容量及热的作用有关,丰富的成矿还原剂及温度的提高对ε有利。t反映为发育层间氧化作用的砂体规模形成的时间;Co 主要和铀源补给量相关,间接影响ε,而V在一定程度上会制约ε和t两个参数。温度通过改变铀的溶解度和稳定性、还原剂的有效性、层间水流速,进而间接影响成大矿的V和ε。所以,最终 Q主要与ε和t关系最密切。
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中亚地区是世界著名的大型铀矿床聚集区,以楚萨雷苏和锡尔河铀矿省为例,其构造简单且不发育,层间水成矿作用的持续时间长达亿年,区域性层间氧化带的砂体规模长数百公里。而中国沉积盆地所处大地构造位置特殊,后期改造强烈,基本不存在类似于中亚地区的大规模砂体,但仍有大矿产出,说明存在其他要素ε 等超常满足时“弥补”了规模砂体的不足。
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钱家店铀矿在铀资源量上已落实为特大型铀矿床,矿体呈板状、层状产出,其层间氧化带规模不大;野外实际观察到的含矿岩石异常“干净”,有机质还原剂较少,黄色氧化蚀变现象较少。如此特殊的地质条件下,不具备长期的层间水成矿作用t,只有补充了对ε有利的超常还原剂及热作用,才能形成大矿。结合钱家店矿床中灰白色砂体普遍发育,说明曾遭受过油气作用;且辉绿岩侵入提供成矿来源与热力作用的事实,认为弥补了V和ε的不足,造成Q足够大。如U(VI)络合反应的稳定常数随着温度的升高而增大(De Pablo et al.,1999; Rao Linfeng et al.,2003)。实验表明,当浓度低的重碳酸盐溶液温度从10℃增至60℃时,会使U(IV)的氧化速率增加一个数量级;若重碳酸盐浓度增大,则反应速率可增加到两个数量级,由此可见温度对铀的迁移沉淀有较大的促进作用(De Pablo et al.,1999)。
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此外,绿岩作为弱伸展环境下的地幔产物,高温条件下快速结晶冷却,低孔渗-高致密的性质使其在含矿目的层中穿插分布时可形成较好的隔挡效果。同时,其围岩如紫红色松软泥岩等受到较高温热流体烘烤发生热变质,热作用产物即白色致密泥岩等岩石与辉绿岩一同形成隔挡层;且辉绿岩形成期处于区域拉张环境,可能导致岩石发生破碎和裂隙发育,促进含铀流体的循环和渗透,形成良好的铀迁移通道和富集空间;如此以来形成良好的半封闭环境,使得反应界面的含铀流体铀浓度增加,整体促进了流体中铀元素的析出。
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5.6 岩浆-构造作用与成矿阶段上的耦合
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水成砂岩型铀矿具有活跃性强、易散易聚等特征,因此构造作用特别是新生代的各个构造演化阶段对铀超常富集和早期矿床的改造都起到关键性作用(程银行等,2020)。若是向有利于铀成矿的方向发展,则“成矿年龄”与构造活动时间更为契合。对已获得的研究区铀成矿年龄和辉绿岩成矿年龄整理分析(表5),发现铀矿年龄自晚白垩世以来均有分布,具有多期次、多阶段成矿特点。将其与岩浆-构造事件进行对比发现,部分成矿年龄如40 Ma左右这期与与本次测得的拉斑辉绿岩锆石U-Pb年龄所记录的岩浆活动时间相接近,这种耦合关系进一步支持了辉绿岩侵入与铀成矿之间的密切关系。结合前人成果认为(表5),拉斑系列辉绿岩形成年龄比碱性辉绿岩晚10 Ma左右,但整体上都是始新世岩浆活动的产物,与同阶段的铀成矿期(53~40 Ma)在误差范围内相对应。
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自晚侏罗世以来,太平洋板块活动在中国东部表现为快速高角度俯冲,此时软流圈上涌,地壳处于拉张伸展环境,为后期的构造岩浆热活动提供了有利通道。其中,古新世时期的岩浆活动随太平洋板块俯冲速率增大而活跃,地壳伸展隆升,盆地萎缩,基性岩浆活动发育,始新世时期岩浆活动持续,而到渐新世以后,以构造反转为主,洋壳俯冲角度变小,岩浆活动减弱,整个过程由伸展断裂控制着辉绿岩脉及玄武岩岩浆的活动与分布,断裂同时作为深部含铀低温油气流体迁移渗出的通道,与后期形成剥蚀天窗共同控制了本区热流体叠加铀成矿作用。盆地构造演化与三种流体的叠合作用特别是辉绿岩的侵入热力作用共同促进了大规模铀矿床的形成(图23)。
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由此可见,辉绿岩与铀矿的空间分布、成矿来源、热力以及岩浆-构造作用与成矿耦合等一系列证据均指向辉绿岩叠加改造铀矿化并使其超常富集的事实。深部中低温热流体的叠加改造成矿作用,可使铀超常富集,进而形成大规模的砂岩铀矿矿集区,始新世发生的成矿事件就是对辉绿岩有关的深部岩浆热流体作用的响应。考虑到钱家店铀矿灰白色砂岩控矿特征反映的油气作用存在的特点(吴柏林等,2016),且局部存在黄色砂岩氧化带,综合认为钱家店铀矿成矿受构造-岩浆热流体-油气-层间氧化共同作用,是具有多成因、多来源、多阶段成矿的“多因复成”矿床(图24),正是这类油气-热综合作用形成的矿床往往并具备铀超常富集及超大型矿床的形成条件和前景,找矿潜力巨大。因此,在松辽盆地南部进行铀矿勘查找矿工作中,需要充分注意辉绿岩对铀成矿的重要影响。
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6 结论
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(1)基性辉绿岩的侵入为砂岩铀矿的形成提供了热力作用和部分矿源。赋矿砂岩的第三期中温流体包裹体温度与辉绿岩的流体包裹体温度相对应,赋矿砂岩的原位微区碳氧同位素组成指示岩浆热液作用成因,砂岩中后生蚀变特征均存在且表明矿区成矿过程中遭受岩浆热事件的叠加改造。含泥砾砂岩存在岩浆热流体及火山灰(屑)作用的痕迹,含钛铀矿物、沥青铀矿及伴生矿物非砂金颗粒中含不同含量的Pt族元素、U元素和Re元素等,为辉绿岩和岩浆活动提供深部成矿物质来源的观点提供了有利证据。
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图23 盆地南部铀矿成矿与岩浆-构造抬升关系图(据程银行,2019修改)
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Fig.23 Relationship between uranium mineralization and magma tectonic uplift in the southern basin (modified after Cheng Yinhang, 2019)
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图24 钱家店铀矿岩浆热流体-油气-层间氧化作用的“多因复成”模式
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Fig.24 The “multifactorial complex” model diagram of magmatic hydrothermal fluid and oil-gas interaction and interlayer oxidation in the Qianjiadian uranium deposit
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(2)辉绿岩源自过渡型地幔岩浆,拉斑系列辉绿岩成岩年龄为41.6±0.78 Ma,是太平洋板块向大陆的北西向碰撞拼贴,造成伸展环境及形成裂陷盆地群并产生岩浆的响应产物。岩浆-构造作用与铀成矿阶段的对比分析认为,辉绿岩侵入热力作用与钱家店铀矿成矿作用在始新世(53~40 Ma)相耦合,进一步表明辉绿岩侵入在始新世时期对铀成矿发挥主要作用。
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(3)综合认为钱家店铀矿床是一个多成因、多来源、多阶段成矿的“多因复成”矿床。
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附件:本文附件(附表1)详见http://www.geojournals.cn/dzxb/dzxb/article/abstract/202412092?st=article_issue
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摘要
松辽盆地南部钱家店铀矿作为特大型砂岩型铀矿,矿区内出露的辉绿岩对铀成矿影响特殊,但针对辉绿岩侵入与铀超常富集关系有待进一步研究。本文在野外地质调研基础上,选择钱家店凹陷的辉绿岩和赋矿砂岩样品为研究对象,开展岩相学、扫描电镜、电子探针、全岩主微量元素、铀矿物原位微区U-Pb测年、锆石U-Pb年龄、矿物C-O同位素和流体包裹体测试等研究。电子探针测试表明赋矿岩石存在较高温度成因的网格状含钛铀矿物;赋矿砂岩中碳酸盐胶结物及辉绿岩中方解石脉的包裹体温度测试均发现存在与中低温流体作用相对应的包裹体特征;矿物原位微区C-O同位素组成显示赋矿岩石受较高温度岩浆热流体作用的影响;含泥砾砂岩的岩相学特征指示存在岩浆热流体及火山灰(屑)作用的痕迹,高倍扫描电镜分析观察到非砂金成因的纯金细颗粒、含钛铀矿和沥青铀矿中具有不同含量的高温元素(Pt、Os、Re)。上述结果表明,松辽盆地南部钱家店铀矿的热力作用及部分深部矿质来源与辉绿岩侵入作用有关。辉绿岩地球化学特征和LA-ICP-MS锆石U-Pb定年数据表明拉斑系列的辉绿岩形成于41.6±0.78 Ma,即始新世晚期源自过渡型地幔的基性岩浆向地壳浅部侵入结晶形成辉绿岩,同时也提供了热、深部铀源及伴生的金属元素,这大大增强了铀富集的速度和规模。不同系列的辉绿岩侵入热力作用与多期次多阶段成矿的铀矿床具有较好的时空耦合关系,辉绿岩侵入对铀成矿发挥主要作用的阶段在始新世时期(53~40 Ma)。综合认为盆地南部铀矿床为多成因、多来源、多阶段成矿的“多因复成”矿床。
Abstract
The Qianjiadian uranium deposit, located in the southern Songliao basin, is a super-large sandstone-type uranium deposit. The exposed diabase in the mining area exerts a significant impact on uranium mineralization. However, the precise relationship between diabase intrusion and abnormal uranium enrichment requires further investigation. This study, based on field geological investigations, focuses on diabase and uranium ore samples collected from the Qianjiadian depression. A comprehensive suite of analytical techniques was employed, including petrography, electron probe microanalysis (EPMA), scanning electron microscopy (SEM), major and trace element analysis, in-situ U-Pb dating of uranium minerals, zircon U-Pb dating, in-situ carbon-oxygen (C-O) isotope analysis of minerals, and fluid inclusion studies. EPMA revealed the presence of grid-like, titanium-bearing uranium minerals within the ore, indicative of high-temperature genesis. Fluid inclusion analysis of carbonate cement and calcite veins in ore-bearing sandstone and diabase indicated fluid interactions characteristic of medium to low temperatures. In-situ C-O isotope compositions of minerals suggest the influence of high-temperature magmatic hydrothermal fluids on the ore-bearing rocks. Lithological characteristics of mudstone and sandstone further support the presence of magmatic hydrothermal fluids and volcanic ash (debris). High-resolution SEM analysis identified distinct contents of high-temperature elements (Pt, Os, Re) in nativegold particles, brannerite deposits, and pitchblende deposits, suggesting diverse origins. These findings strongly suggest that the thermal effects and deep-sourced mineral contributions associated with the Qianjiadian uranium deposit are related to diabase intrusion. Geochemical characteristics and LA-ICP-MS zircon U-Pb dating of the diabase reveal a tholeiitic composition with a formation age of 41.6±0.78 Ma. This Late Eocene magmatism, originating from the transitional mantle, intruded and crystallized in the shallow crust, forming diabase. The intrusion provided heat, deep-sourced mineral components, and associated metallic elements, greatly enhancing the rate and scale of uranium enrichment. A strong spatiotemporal correlation exists between the thermal effects of different series of diabase intrusions and the multi-stage mineralization of the uranium deposit. The Eocene period (40~53 Ma) represents the stage where diabase intrusions played a major role in uranium mineralization. Overall, the Qianjiadian uranium deposit in the southern Songliaobasin is a “multi-genesis compound mineralization” deposit, characterized by multiple genesis, diverse sources, and multi-stage mineralization processes.