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联合国政府间气候变化专门委员会认为增强岩石风化（enhanced rock weathering，ERW）是缓解气候变化的重要技术之一（Canadell et al.，2021）。增强岩石风化是指将硅酸盐岩石/矿物粉末加入土壤中，使其在土壤环境中快速风化，释放的大量阳离子与CO2溶于土壤溶液形成的CO2-3、HCO-3反应形成碳酸盐矿物，达到固碳的目的（Oelkers et al.，2008）。研究发现超基性橄榄岩风化速率和固碳量高于基性玄武岩，但橄榄岩中重金属含量远高于玄武岩，而且玄武岩具有分布广泛、价格低廉和植物所需营养元素含量高等优点（鄢明才，1997），因此当前增强岩石风化主要围绕玄武岩进行（Andrews et al.，2019）。玄武岩中少量的重金属具有污染土壤的风险（Suhrhoff，2022; Dupla et al.，2023），例如，Wang Haoxian et al.（2020）研究表明中国江苏盱眙县玄武岩表层土Ni、Cr含量较高，分别为45~269 mg/kg、86~279 mg/kg，其上种植的农作物籽粒富集Ni。然而Kelland et al.（2020）发现，土壤添加玄武岩（添加量100 t/ha）后植物种子的干质量明显提高并且重金属Cu、Cr、Ni的含量有所降低；Vienne et al.（2022）研究表明，添加玄武岩（添加量50 t/ha）使土壤和孔隙水的Ni含量增加，但含量低于环境质量标准，并且农作物中Ni含量未见明显增加，说明向土壤添加适当的玄武岩，玄武岩风化释放的大部分重金属Cr、Ni可以被风化产物和土壤矿物固定。因此，增强玄武岩风化固碳，对环境影响较小并有可能对土壤进行修复（Zhong Kai et al.，2010; Qi Shuo et al.，2016; Ammar et al.，2016; Khoshraftar et al.，2022）。可见，前人关于增强玄武岩风化对土壤重金属形态、含量的研究较少，尚缺乏统一认识。
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本文以内蒙古乌兰察布市汉诺坝玄武岩作为实验材料，针对邯郸市耕地土壤开展试验，研究增强玄武岩风化对玄武岩释放的重金属Cr和Ni以及土壤中重金属Cd、Cu、Pb的含量、形态的影响及机理，为增强玄武岩风化项目的实际应用提供实践和理论基础。
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1 实验材料及方法
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1.1 玄武岩样品
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玄武岩采自内蒙古乌兰察布市丰镇市东十八台村汉诺坝玄武岩体，经过破碎、研磨得到玄武岩粉末，利用比表面积分析仪（BET）测得玄武岩粉末的比表面积为8.755 m2/g，再使用不同尺寸的筛子（200、400、500、600目）筛分，得到玄武岩粉末的粒径分布如表1所示。X射线荧光法（XRF）测定结果表明，玄武岩化学成分为SiO2 44.20%、Al2O3 16.00%、Fe2O3 13.00%、CaO 8.75%、MgO 4.93%、Na2O 3.65%、K2O 1.80%、TiO2 2.21%、P2O5 0.651%、Cr2O3 0.183%、NiO 0.022%。X射线衍射法（XRD）和电子探针分析（EPMA）（表2）结果表明，玄武岩主要由拉长石（Ca0.61，Na0.37[Al1.57Si2.40O8]）、普通辉石（Mg0.86Ca0.80Fe0.23[（Si1.85，Al0.15）O6]）、镁铁橄榄石（Mg1.55，Fe0.43[Si1.00O4]）、绿泥石（Mg2.39Fe2.22Al0.86[Si3.79Al0.21O10]）、钛铁矿（Fe0.97Ti1.01O3）、磷灰石（Ca4.21（PO4）3.07（OH）0.72）和非晶相组成，含量分别为57.97%、19.05%、4.57%、1.60%、1.16%、0.98%、14.67%。
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1.2 土壤样品
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土壤选自邯郸市磁县讲武城镇讲武城村耕地，土壤经过10目筛子进行粗筛去除杂草以及较大的石块。土壤组成以黏粒（63.25%）和细粉粒（24.26%）为主，中粉粒（7.23%）和粗粉粒（4.06%）次之，砂粒最少（1.20%）（刘东生，1985）。土壤pH值、营养元素含量及测试方法标准如表3所示，X射线荧光法（XRF）测定的土壤元素含量如表4所示。X射线衍射（XRD）分析表明，土壤主要由石英、钙长石、方解石、钠长石、非晶相、钾长石、白云石和白云母组成，含量分别为33.74%、37.28%、7.44%、4.79%、6.35%、5.33%、0.31%、4.76%。本实验以硝酸盐的形式向土壤中添加重金属Cd、Cu和Pb，充分搅拌均匀并放置60天进行稳定，Cd、Cu和Pb的含量分别按国家《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB15618—2018）风险筛选值（pH＞7.5）的2.5、4、4.2倍进行配置。
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1.3 实验装置及玄武岩增加风化实验方法
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实验装置如图1所示。装填土壤的容器由聚丙烯材料制成，规格为440 mm×340 mm×280 mm（长/宽/高），底部滤水口直径为8 cm。底部滤水口放置一片孔径为0.22 μm的硝酸纤维素膜将土壤与滤出液分离，滤水口下方放置直径为200 mm、高为102 mm的圆形玻璃器皿用于收集滤出液。采用不锈钢铁架支撑实验装置，规格为400 mm×320 mm×250 mm（长/宽/高）。
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将玄武岩粉末加入含重金属的土壤中（玄武岩∶土壤=1.25∶100），充分混合后取22.5 kg装入装置中，命名为增强风化组（施加量167 t/ha）；另取20 kg不添加玄武岩粉末的含重金属土壤加入另一容器作为对照组。室外环境以自然降雨作为土壤水的来源，降雨后收取土壤滤出液，并记录体积。实验进行到90、105、120、135天时取土壤样品，利用Tessier法测定土壤重金属的形态、含量变化。
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1.4 分析方法
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1.4.1 SEM、EDS分析
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利用扫描电子显微镜（SEM）观察风化后玄武岩表面形貌变化并使用能谱仪（EDS）分析风化后玄武岩表面吸附的重金属。SEM型号为日本电子SU8000，测试条件为加速电压15 kV，束流3×10-8 A；EDS型号为英国OXFORD Inca，测试条件为加速电压20 kV，束流2×10-9A。
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1.4.2 土壤重金属形态、含量分析
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采用Tessier法（Tessier et al.，1979）提取土壤中的重金属形态分布并使用电感耦合等离子体发射光谱仪（ICP-OES）测试土壤中重金属Cr、Ni、Cd、Cu、Pb的形态含量。ICP-OES型号为赛默飞ICAP-7600，测试条件为RF功率1150 W，泵速100 r/min，雾化器流量0.7 mL/min。
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2 结果与讨论
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2.1 土壤pH值变化
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从图2a可以看出，增强风化组土壤pH值明显高于对照组，从8.32增加至8.49。主要原因是硅酸盐矿物溶解会消耗土壤溶液中的H+，从而增加pH值（Dietzen et al.，2018; Kelland et al.，2020）。Anda et al.（2013）也曾向酸性土壤（pH=4.0）中添加玄武岩（添加量20 t/ha），土壤pH值相比于对照组大约增加0.3。相比于Anda实验采用的酸性土壤，本次实验中碱性土壤pH值增加量相对较低。Xian et al.（1989）研究发现将土壤pH值从7降低至4.55时，土壤重金属Cd、Pb、Zn的可交换态含量明显增加，碳酸盐结合态和铁锰氧化态含量减少，有机态和残渣态含量基本不变，说明pH增加可使可交换态重金属钝化为碳酸盐结合态和铁锰氧化态，而对有机态和残渣态重金属基本无影响（图2b）。主要原因为在土壤pH值较高的环境下，有利于重金属Cd通过络合、螯合及共沉淀等作用以碳酸盐（Hong et al.，2014）、氢氧化物（Caporale et al.，2016）等形式存在，从而降低生物有效性（窦韦强等，2020）。综上所述，土壤pH值的增加能够降低重金属的可交换态含量，提高碳酸盐结合态、铁锰氧化态含量，对钝化土壤重金属具有重要作用。
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图1 实验装置图（左侧增强风化组，右侧对照组）
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Fig.1 Experimental setup (enhanced weathering group on the left, control group on the right)
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图2 邯郸市磁县讲武城镇讲武城村土壤pH变化与重金属形态变化图
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Fig.2 Soil pH and heavy metal changes in Jiangwucheng Village, Jiangwucheng Town, Cixian County, Handan City
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（a）土壤pH变化；（b）pH变化对重金属形态的影响
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(a) —changes in soil pH; (b) —influence of pH on heavy metal form
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2.2 增强风化对玄武岩释放的Cr和Ni的影响
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2.2.1 Cr形态和含量的变化
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从图3a、b可以看出，增强风化组和对照组土壤中的重金属Cr主要以残渣态形式存在，并且增强风化组土壤残渣态Cr含量明显高于对照组，而可交换态Cr含量略低于对照组；增强风化组铁锰氧化态Cr含量明显高于对照组；增强风化组和对照组土壤中碳酸盐结合态和有机态Cr含量相近。从图3c可以看出，增强风化组与对照组滤出液中Cr浓度间随时间变化时高时低，增强风化组滤出液Cr元素总含量（0.024 mg）略高于对照组（0.020 mg），说明玄武岩风化释放的Cr基本都留在土壤中，仅少量随滤出液流出。玄武岩中Cr主要来源于普通辉石，少量来源于拉长石、镁铁橄榄石、钛铁矿和磷灰石（表2），随着玄武岩的风化，Cr逐渐从这些矿物中溶解释放并被玄武岩蚀变产物例如高岭石、蒙脱石、沸石、赤铁矿等（Locsey et al.，2012）以及土壤中的黏土矿物以铁锰氧化态和残渣态的形式固定。此外，玄武岩的风化促使土壤pH值升高，增加了Cr的钝化效果。增强风化组（玄武岩施加量为167 t/ha）土壤中Cr平均含量为41.08 mg/kg，是对照组（35.47 mg/kg）的1.16倍，远低于《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB15618—2018）pH＞7.5时的风险筛选值（350 mg/kg），并且残渣态含量占总量的82.05%，说明适量添加玄武岩并不会造成土壤Cr污染。
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图3 邯郸市磁县讲武城镇讲武城村土壤中Cr的形态含量及滤出液的Cr浓度变化
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Fig.3 Form contents and effluent concentrations of Cr in soil of Jiangwucheng Village, Jiangwucheng Town, Cixian County, Handan City
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（a）—增强玄武岩组；（b）—对照组；（c）—滤出液Cr浓度
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(a) —enhanced basalt group; (b) —control group; (c) —effluent Cr concentration
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2.2.2 Ni形态、含量的变化
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由图4可以看出，两组土壤中可交换态Ni含量几乎为0，增强风化组土壤中碳酸盐结合态和铁锰氧化态Ni含量都明显高于对照组，残渣态Ni含量略高于对照组，有机态Ni含量与对照组相近。玄武岩中Ni元素主要来源于镁铁橄榄石，少量来源于普通辉石、磷灰石和绿泥石并且玄武岩自身携带的Ni含量极低（表2）。部分Ni随矿物风化而溶出，形态从残渣态变为可交换态，可交换态Ni可被玄武岩风化形成的碳酸盐矿物（方解石、白云石）、黏土矿物（高岭石、沸石、赤铁矿等）（Locsey et al.，2012）以及土壤中的矿物以碳酸盐结合态、铁锰氧化态和残渣态的形式固定。此外，土壤pH值的提高增强了对Ni的钝化效果。因此，增强风化组土壤的碳酸盐结合态、铁锰氧化态Ni含量明显高于对照组。增强风化组土壤中Ni平均含量为20.33 mg/kg，是对照组（17.09 mg/kg）的1.19倍，远低于《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB15618—2018）pH＞7.5时的风险筛选值（190 mg/kg），并且残渣态含量占总量的80.14%。图4c表明玄武岩释放的Ni部分随滤出液流出，导致增强风化组滤出液Ni浓度高于对照组，但低于《地下水质量标准》（GB/T14848—2017）的三级标准（0.02 mg/L），说明向土壤中适量添加玄武岩虽增加土壤溶液Ni浓度，但对土壤环境影响不大。
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2.3 增强玄武岩风化对土壤中Cd、Cu、Pb的影响
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由图5a、d可见，土壤中Cd主要以可交换态、碳酸盐结合态以及残渣态形式存在，少量以铁锰氧化态和有机态形式存在。从图5a可以看出，增强风化组土壤中可交换态Cd的含量不断降低，碳酸盐结合态、铁锰氧化态和残渣态Cd含量不断增加；从图5d可以看出，对照组土壤中可交换态Cd的含量逐渐降低，其他形态的Cd含量变化不大。可见，土壤中可交换态Cd含量较高并且呈下降的趋势，其他形态变化不大，可能是土壤中其他形态的Cd已经平衡，而可交换态Cd含量并未完全随滤出液流出导致。增强风化组土壤相比于对照组，可交换态Cd平均含量降低了0.32 mg/kg，碳酸盐结合态、铁锰氧化态和残渣态平均含量分别增加了0.19 mg/kg、0.14 mg/kg和0.22 mg/kg。随着玄武岩风化形成碳酸盐矿物，增强风化组土壤中碳酸盐结合态Cd的含量从31.04%增加到41.69%。
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图5b、e表明土壤中的Cu主要以碳酸盐结合态、铁锰氧化态、有机态和残渣态的形式存在，可交换态Cu在土壤中含量极少。由图5b可以看出，增强风化组土壤中碳酸盐结合态、铁锰氧化态和残渣态Cu的含量逐渐增加；由图5e可以看出，对照组土壤的铁锰氧化态、有机态和残渣态Cu含量变化不大，碳酸盐结合态Cu含量有一定增加。增强风化组土壤中碳酸盐结合态、铁锰氧化态和残渣态Cu平均含量相比于对照组分别增加了7.04 mg/kg、3.53 mg/kg和2.33 mg/kg。
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图4 邯郸市磁县讲武城镇讲武城村土壤中Ni形态含量及滤出液Ni浓度变化
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Fig.4 Form contents and effluent concentrations of Ni in soil of Jiangwucheng Village, Jiangwucheng Town, Cixian County, Handan City
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（a）—增强玄武岩组；（b）—对照组；（c）—滤出液Ni浓度
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(a) —enhanced basalt group; (b) —control group; (c) —effluent Ni concentration
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图5 邯郸市磁县讲武城镇讲武城村土壤中Cd、Cu、Pb形态含量变化图
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Fig.5 Changes in form contents of Cd, Cu and Pb in soil of Jiangwucheng Village, Jiangwucheng Town, Cixian County, Handan City
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（a）—增强玄武岩组的Cd；（b）—增强玄武岩组的Cu；（c）—增强玄武岩组的Pb；（d）—对照组的Cd；（e）—对照组的Cu；（f）—对照组的Pb
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(a) —Cd in enhanced basalt group; (b) —Cu in enhanced basalt group; (c) —Pb in enhanced basalt group; (d) —Cd in control group; (e) —Cu in control group; (f) —Pb in control group
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图5c、f显示，土壤中Pb主要以碳酸盐结合态和铁锰氧化态的形式存在，少量以可交换态、有机态和残渣态的形式存在。由图5c、f可以看出，增强风化组土壤中可交换态Pb平均含量比对照组低0.88 mg/kg，碳酸盐结合态、铁锰氧化态和残渣态Pb平均含量分别比对照组高7.07 mg/kg、16.78 mg/kg和6.03 mg/kg。增强风化组土壤中碳酸盐结合态Pb的含量从29.87%增加到33.66%。
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玄武岩蚀变产物（蛇纹石、沸石、氧化铁等）以及溶解释放的Ca、Mg、Fe 等阳离子形成的碳酸盐矿物（白云石、方解石等）对土壤中可交换态Cd、Cu、Pb以碳酸盐结合态、铁锰氧化态和残渣态的形式固定，并且土壤pH值的提高增强了钝化效果。
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图6a、b为玄武岩中普通辉石风化前后的SEM图。从图6a、b可知风化后普通辉石中Ca2+、Mg2+的重量百分比分别减少了5.33%和4.41%，Fe2+的重量百分比增加了17.00%，普通辉石可能蚀变成含铁的硅酸盐矿物，例如普通角闪石（常丽华，2006; Mendes et al.，2012），并将土壤中的部分Cd（0.26%）、Cu（0.40%）以铁锰氧化态和残渣态的形式固定。图6c、d为玄武岩中拉长石风化前后的SEM图。可以看出，拉长石Ca2+、Na+的重量百分比分别减少了3.04%和1.33%，拉长石风化后逐渐蚀变成黏土矿物和沸石等（王龙等，2022），这些矿物可将土壤中的部分Pb固定（0.38%）。
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根据以上的分析和讨论，推测玄武岩在土壤中的风化过程对重金属的钝化机理包括：① 静电吸附及离子交换作用。玄武岩风化蚀变矿物如沸石、蒙脱石或碳酸盐矿物通过静电吸引将重金属离子吸附在表面，或沸石、黏土矿物通过离子交换作用将重金属离子吸入孔道或层间，如Castaldi et al.（2008）使用XRD-Rietveld法分析发现，沸石主要以离子交换的方式将Pb吸附，沸石骨架中的Al3+也可被Pb2+取代，从而将Pb固定。② 沉淀作用。玄武岩风化能够提高土壤pH值，促进土壤中重金属与OH-、HCO-3反应形成氢氧化物、碳酸盐沉淀，或与黏土矿物的羧基发生沉淀反应。③ 表面络合作用。土壤溶液中重金属离子与玄武岩风化产物的表面官能团发生络合作用，如Angove et al.（1997）研究发现，高岭石边缘面含有活性位点Al-OH和Si-OH（统称S-OH），S-OH通过表面络合作用将Cd、Cu和Pb等重金属吸附，反应式为：Cd2+ + 2S-OH⇆Cd-（SO）2+2H+（廖立兵等，2012; Ammar，2016; Uddin，2017; Khoshraftar et al.，2022）。
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图6 内蒙古乌兰察布市丰镇市东十八台村汉诺坝玄武岩中矿物风化前后的SEM、EDS分析
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Fig.6 SEM, EDS analysis of some minerals before and after weathering in Hannuoba basalt from Dongshibatai Village, Fengzhen County, Wulanchabu City, Inner Mongolia
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（a）—风化前普通辉石；（b）—风化后普通辉石；（c）—风化前拉长石；（d）—风化后拉长石
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(a) —augite before weathering; (b) —augite after weathering; (c) —labradorite before weathering; (d) —labradorite after weathering
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3 结论
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研究表明，在增强风化的过程中，玄武岩释放少量重金属Cr、Ni进入土壤，仅极少量Cr、Ni随滤出液流出。土壤中的Cr和Ni被玄武岩风化产物以及土壤中的矿物固定，导致Cr和Ni主要以残渣态的形式存在，生物有效性低。
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玄武岩风化产物通过静电吸附、离子交换以及表面络合等作用改变土壤中Cd、Cu、Pb的形态，使得碳酸盐结合态、铁锰氧化态和残渣态重金属含量有一定程度提高，生物有效性低。此外，玄武岩风化提高了土壤pH值，促使重金属发生沉淀作用，进一步降低其生物有效性。因此，玄武岩风化可一定程度修复重金属污染土壤。
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摘要
增强玄武岩风化会使玄武岩中重金属溶出并富集在土壤中，同时玄武岩风化产物对土壤重金属具有一定钝化效果。因此，探究增强玄武岩风化过程中土壤中重金属的生物有效性对增强玄武岩风化固碳技术的实际应用具有重要意义。本文利用Tessier法、SEM和EDS等手段研究增强玄武岩风化对土壤重金属的影响。结果表明，玄武岩的风化提高了土壤pH值，使土壤中的重金属更易钝化。玄武岩溶出的大部分Cr和Ni被玄武岩蚀变产物以及土壤黏土矿物以残渣态的形式固定，仅有极少量重金属Cr、Ni随滤出液流出，不会造成土壤污染。玄武岩的风化产物及玄武岩溶解释放的Ca、Mg和Fe等离子形成的新矿物可将土壤中的重金属转变为稳定的形态，降低其生物有效性，达到修复土壤重金属污染的目的。
Abstract
Enhanced basalt weathering has the potential to release and accumulate heavy metals in soil, while the weathering products of basalt can have a passivating effect on these metals. Therefore, investigating the bioavailability of heavy metals in soil during the enhanced basalt weathering process is of great significance for the practical application of enhanced basalt weathering carbon sequestration technology. This study used the Tessier method, SEM, EDS, and other characterization methods to investigate the effects of enhanced basalt weathering on soil heavy metals. Our results showed that basalt weathering increased soil pH, promoting the passivation of heavy metals in soil. Most of the Cr and Ni leached from basalt were immobilized in the residual fraction by basalt weathering products and soil clay minerals. Only a small amount of Cr and Ni was detected in the effluent, indicating minimal risk of soil pollution. Furthermore, new minerals formed from the dissolution of Ca, Mg, and Fe ions released during basalt weathering, along with other weathering products, transformed soil heavy metals into stable forms, reducing their bioavailability and contributing to the remediation of soil heavy metal pollution.
Keywords
basalt ； enhanced weathering ； soil heavy metals ； forms analysis ； passivation
