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近几十年来，与青藏高原隆升和全球气候变化有关的构造运动与气候之间的相互作用受到了国内外学者广泛的关注（Raymo and Ruddiman，1992；Molnar et al.，1993，2010；An Zhisheng et al.，2001；Sun Xiangjun and Wang Pinxian，2005；Clift et al.，2008；Song Bowen et al.，2022）。利用青藏高原东北缘山间盆地沉积重建高原古气候演化历史是揭示复杂构造-气候相互作用的重要手段（Dupont-Nivet et al.，2007； Zhang Jin et al.，2010，2015，2016；Lease et al.，2012；Fang Xiaomin et al.，2016，2019）。然而，由于在中新世中晚期，青藏高原的构造隆升、全球降温同步发生，因此，很难确定二者对该区域气候变化的影响谁占主导，亦或是共同影响。例如，在约14~13 Ma，青藏高原的隆升被认为是区域干旱化的主要驱动力，通过阻断海洋湿气和重组亚洲大气环流所致（Li Lin et al.，2016；Wu Minghao et al.，2019）；其他研究的结果支持全球降温是青藏高原干旱化的主要原因，推断可能由于整个亚洲内陆的大气含水量减少所导致的（Jiang and Ding，2008；Miao Yunfa et al.，2011；Sun Yuanyuan et al.，2020）。因此，青藏高原东北缘中新世中晚期的古气候演化历史和驱动机制仍存在争议（Zhuang Guangsheng et al.，2014，2019；Saylor et al.，2018；Yang Yibo et al.，2021），故选择合适的古气候指标并从其中分离出区域构造活动和全球气候变化的信号对于解析构造-气候相互作用过程及其驱动机制具有重要的科学意义。
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沉积物中黏土矿物是受气候控制的风化作用的产物，在碎屑沉积物中含量丰富。已有不少研究利用新生代河湖相沉积、风成沉积物、海洋沉积等的黏土矿物重建古气候，获得了黏土矿物组合反映气候环境的相关认识。为了建立青藏高原东北缘古气候演化历史并合理解释高原隆升和全球气候变冷对青藏高原东北缘干旱化的影响，本文以青藏高原东北缘循化盆地沉积连续并有精确地层年龄控制的西沟剖面中中新世—早上新世沉积物作为研究对象（图1a、 b），开展了黏土矿物组合和相对含量等方面的研究，结合前人孢粉学（Xu Zenglian et al.，2015）、元素地球化学（叶荷等，2010；刘钊，2018）和有机质碳同位素（Song Bowen et al.，2022）等分析结果，建立研究区长时期高分辨率气候变化记录，恢复了循化盆地中中新世—早上新世构造-气候事件，并与全球深海氧同位素变化曲线以及青藏高原构造隆升事件对比分析，为探讨青藏高原东北缘中中新世以来的古气候演化历史与驱动机制提供了新的证据。
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1 区域地质概况
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循化盆地位于青藏高原东北缘，面积约为2100 km2，海拔在1870~3000 m之间，是在白垩纪古盆地的基础上再次坳陷而成的山间盆地（图1b）。北侧以近东西向分布的海拔约4000 m的拉脊山与西宁盆地相隔，东侧以近南北向分布的海拔约2200 m的积石山与临夏盆地为界，西界和南界分别为札马杂日山和西秦岭。地处中纬度内陆高原地区，盆地年平均气温约8.5℃，年均降雨量约为264.4 mm，受东亚夏季风的影响，降水主要集中在6~8月（夏季）。黄河及其支流自1.7 Ma从该区域流过（Craddoc et al.，2010），切穿整个新生代地层，为研究提供了绝好的天然剖面。
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本次实测的西沟剖面位于循化县城西南约1 km的西沟村附近（图1c），厚度大于600 m（图2），自下向上划分为东乡组、柳树组和何王家组。根据沉积物粒度、沉积结构和构造特征以及地层几何形态，自下而上依次划分3个沉积单元。底部单元位于东乡组下部，为灰绿色中—薄层膏泥岩与石膏层不等厚互层或夹石膏层，构成东乡组下部标志性的“斑马层”，多为块状构造，局部发育水平层理，沉积环境为干盐湖相。第二个沉积单元包含东乡组上部和柳树组，以紫红色砾岩、含砾粗砂岩、砂岩与灰红色钙质泥岩为特征。粉砂质泥岩和泥岩具浅湖相特征，横向延伸稳定。含砾砂岩或砾岩呈透镜状，单个砾岩层厚0.7~4.0 m，分选好，磨圆度中等，具叠瓦状构造及正粒序层理。砂岩层中发育丰富的平行层理、板状交错层理、槽状交错层理、楔状交错层理和不对称波痕，此阶段沉积环境为三角洲相。第三个沉积单元即何家王组，主要由浅灰色中粗砾岩、含砾粗砂岩、砂岩及灰红色钙质泥岩组成。单个砾岩层厚1.5~6.0 m，砾径多在1.0~3.0 cm，分选中等，以次棱角—次圆为主，具叠瓦状构造，底部常发育有冲刷面。（含砾）砂岩中广泛发育有大型板状交错层理和平行层理，代表辫状河沉积环境。
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经本课题组对盆地内沉积物进行系统的古地磁研究（图2），西沟剖面东乡组、柳树组和何王家组的年代分别为14.6~9.6 Ma、9.6~7.3 Ma和7.3~5.0 Ma（季军良等，2010）。柳树组底部产哺乳动物群化石，经鉴定主要为平齿三趾马Hipparion platyodus，鹿类Cervocerus sp.，大唇犀Chilotherium sp.，高氏羚羊Gazella gaudryi和保德羚羊 Gazelaa paotehensis等。与西沟剖面柳树组底部类似的三趾马化石在青藏高原东北部的贵德盆地（Fang Xiaomin et al.，2005）、化隆盆地（Lease et al.，2011）、临夏盆地（Fang Xiaomin et al.，2003）、固原盆地（Jiang Hanchao et al.，2007）和青藏高原南部的吉隆盆地（岳乐平等，2004）均有发现。根据这些盆地磁性地层学的研究结果，上述三趾马延续的地质年代主要为中新世晚期。西沟剖面柳树组底部的磁性地层年龄与三趾马动物群所指示的时代一致。
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2 样品和分析方法
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砾石层和中粗砂层可能是摆动的辫状河道沉积，与同期的湖相沉积并非同一沉积环境，并不能准确提供气候信息（吕恒志等，2021）。因此，本研究为避免不同岩性差异导致黏土矿物相对含量变化而引起对气候变化的误判，尽量选择颗粒较细偏湖相的层位（包括泥岩、粉砂质泥岩、细砂岩）。根据上述情况，在循化盆地西沟剖面选取87个代表性样品（图2）进行黏土矿物的提取和X射线衍射分析。首先将新鲜样品在室温下自然风干，然后置于玛瑙研钵中研磨过筛，然后取15~20 g粉末样放入大烧杯中，加适量的蒸馏水搅拌45 min，接着采用斯托克斯沉降法将样品静止7~8 h，然后采用虹吸法获得烧杯上层5 cm清液，最后将所得上层清液放入离心机中离心2~3次，得到粒径＜2 μm的黏土颗粒。将离心分离得到的黏土颗粒涂布于玻璃片上，自然干燥固结后得到自然定向片（NG），将自然定向片置于干燥皿中，在70℃的乙二醇饱和蒸汽中浸泡3 h可制成乙二醇饱和片（EG）。 X射线衍射分析在中国地质大学地质过程与矿产资源国家重点实验室完成，分析仪器采用日本理学Dmax-ⅢA型X射线衍射仪，入射光源为CuKα辐射，Ni片滤波，X光管工作电压为35 kV，电流为30 mA；光阑系统为DS=SS=1°，RS=0.3 mm。使用连续扫描方式，扫描速度为 4°/min，2θ分辨率为0.02°，扫描范围为3°~65°。为验证X射线衍射分析结果，选取若干块原岩小颗粒试样进行表面喷铂导电处理，进行扫描电子显微分析。实验在JSM-5610型扫描电子显微镜上进行，加速电压为20 kV，束流大小为1~3 nA。
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图1 研究区大地构造位置及地质简图
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Fig.1 Geological sketch maps showing the location and tectonic setting of the study area
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（a）—循化盆地位置图；（b）—循化盆地构造简图；（c）—循化盆地地质简图及实测剖面的位置
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(a) —location of the study area on Qinghai-Tibetan Plateau; (b) —tectonic sketch of Xunhua basin; (c) —detailed geological map of the Xunhua basin and the location of the measured section
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图2 青海循化盆地西沟剖面岩性、沉积相、磁性地层及采样位置图
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Fig.2 Lithology, sedimentary facies, magnetostratigraphic results and sampling location from Xigou section in Xunhua basin
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X射线衍射分析在中国地质大学地质过程与矿产资源国家重点实验室完成，分析仪器采用日本理学Dmax-ⅢA型X射线衍射仪，入射光源为CuKα辐射，Ni片滤波，X光管工作电压为35 kV，电流为30 mA；光阑系统为DS=SS=1°，RS=0.3 mm。使用连续扫描方式，扫描速度为 4°/min，2θ分辨率为0.02°，扫描范围为3°~65°。为验证X射线衍射分析结果，选取若干块原岩小颗粒试样进行表面喷铂导电处理，进行扫描电子显微分析。实验在JSM-5610型扫描电子显微镜上进行，加速电压为20 kV，束流大小为1~3 nA。
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黏土矿物相对含量计算在乙二醇饱和片的衍射曲线上进行，主要采用Biscaye提出的矿物强度因素法（Biscaye，1965；Chamley，1989），在具体计算过程中，把蒙脱石、伊利石、高岭石和绿泥石等4种黏土矿物总含量看作100%，1.69 nm衍射峰强度×1作为蒙脱石的权重强度，1.0 nm×4作为伊利石的权重强度，0.71 nm×2作为高岭石和绿泥石权重强度之和，后面两者的相对含量比例可以通过绿泥石的0.353 nm衍射峰和高岭石的0.358 nm衍射峰的衍射强度求出。伊利石的化学指数主要根据饱和乙二醇衍射曲线上伊利石0.5 nm/1.0 nm衍射峰的峰面积比值来表示（Esquevin，1969）。具体计算均采用Jade5.0处理获得。
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3 结果
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3.1 沉积物中黏土矿物的微观形貌
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不同深度沉积物黏土矿物形貌特征如图3所示。扫描电镜结果表明，循化盆地中中新世—早上新世沉积物中黏土矿物微观形态总体以碎屑颗粒片状为主，大多数晶体遭受了严重的破坏，因此单凭晶体形态很难区分黏土矿物类型。屑颗粒大多分布比较松散，较破碎且结晶差，边缘及表面未见明显的溶蚀现象，有的具有平滑的表面，多为不规则形体，且棱角不明显，说明在搬运过程中有所磨圆，但搬运距离不长，或者呈现出残缺的边缘，晶体颗粒大小不一，表现出明显的碎屑成因，说明其均在沉积源区经过表生风化改造形成，并且基本不受成岩压实作用的影响。
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3.2 沉积物中黏土矿物类型及含量变化
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根据岩性及结构的差异并结合纵向间距适当的原则进行采样，黏土矿物的组合类型主要由X射线衍射和扫描电子显微分析确定。由于黏土分析样品均为提取后的定向薄片，大部分黏土矿物X射线衍射图都会出现对应的特征谱峰组合，通过X射线衍射分析较容易鉴定。西沟剖面黏土矿物自然片和乙二醇饱和片典型 X射线衍射图谱如图4所示，石英、方解石等非黏土矿物的衍射峰强度均较低，而蒙脱石、伊利石、绿泥石和高岭石等黏土矿物的衍射峰相对强度较高，说明经过提取分离后样品中黏土矿物得到很好的富集，表明提取效果较为理想。从整个剖面沉积序列来看，矿物相组成较为稳定。非黏土矿物主要为石英和方解石，石英的101衍射峰位于0.333 nm，与伊利石003衍射峰叠加，方解石的104衍射峰位于0.303 nm。蒙脱石的001衍射峰位于1.71 nm，而绿泥石的001衍射峰在1.42 nm附近。伊利石在1.001 nm和0.499 nm处分别为001和002衍射峰，图4自然片中，1.001 nm和0.499 nm处衍射峰都很明显，乙二醇饱和后衍射峰的位置和强度变化不大，说明伊利石的存在。高岭石和绿泥石在自然片衍射图谱的0.71 nm和0.35 nm附近都存在特征峰，绿泥石的特征峰较小。
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图3 循化盆地西沟剖面中中新世—早上新世沉积物中黏土矿物的微观形貌
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Fig.3 Typical SEM images of the Late Miocene to Early Pliocene clay minerals from Xigou section in Xunhua basin
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（a）~（c）—具破碎状外观的片状黏土矿物；（d）—呈弯曲晶面的片状黏土矿物
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(a) ~ (c) —flaky clay mineral with broken appearance; (d) —flaky clay mineral with curved crystal face
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黏土矿物XRD测试结果可见表1。西沟剖面的黏土矿物以伊利石为主，其相对含量为45.9%~70.2%，平均为59.3%；蒙脱石次之，相对含量为10.5%~30.4%，平均为18.2%；其次为绿泥石，相对含量为9.4%~17.7%，平均为12.3%；高岭石含量最少，相对含量为7.8%~14.2%，平均为10.2%。黏土矿物组合形式为伊利石-蒙脱石-绿泥石-高岭石。在已获得的精确地层年代架构上（季军良等，2010），根据伊利石、蒙脱石、高岭石、绿泥石相对含量和（伊利石+绿泥石）/（蒙脱石+高岭石）比值这5条曲线的变化特征（图5），可将循化盆地西沟剖面中中新世—早上新世沉积地层自下而上分为3个黏土矿物组合带，并以Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ分别表示。
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Ⅰ段（14.6~12.7 Ma；厚度为0~128 m）：在剖面上随着埋藏深度的减小，蒙脱石和高岭石相对含量急剧减少，伊利石相对含量急剧增大，而绿泥石相对含量则有缓慢减少的趋势（图5）。蒙脱石相对含量最大值为21.4%，最小值为10.5%，平均值为16.3%；高岭石相对含量最大值为13.5%，最小值为7.8%，平均值为10.0%；伊利石相对含量最大值为69.8%，最小值为53.8%，平均值为61.2%；绿泥石相对含量最大值为17.4%，最小值为9.5%，平均值为12.5%；（伊利石+绿泥石）/（蒙脱石+高岭石）比值随埋藏深度的减小而急剧增加，其中，最大值为4.1，最小值为2.0，平均值为2.9。伊利石化学指数在0.371~0.610之间，平均值为0.453。
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图4 循化盆地西沟剖面中中新世—早上新世沉积物中黏土矿物的XRD图谱
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Fig.4 XRD patterns of the Late Miocene to Early Pliocene clay minerals from Xigou section in Xunhua basin
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S—蒙脱石；I—伊利石；Kao—高岭石；Ch—绿泥石；Q—石英；Cc—方解石
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S—smectite；I—illite；Kao—kaolinite；Ch—chlorite；Q—quartz；Cc—calcite
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Ⅱ段（12.7~8.0 Ma；厚度为128~422 m）：该阶段仍以伊利石和蒙脱石为主，但伊利石含量急剧下降，蒙脱石含量急剧增加，而高岭石含量较Ⅰ段略有上升，绿泥石含量相对比较稳定（图5）。伊利石相对含量最大值为70.2%，最小值为45.9%，平均值为57.5%；蒙脱石相对含量最大值为30.4%，最小值为11.9%，平均值为19.9%；高岭石相对含量最大值为14.2%，最小值为7.9%，平均值为10.3%；绿泥石相对含量最大值为17.7%，最小值为9.5%，平均值为12.2%。伊利石化学指数在0.346~0.682之间，平均值为0.465。此阶段（伊利石+绿泥石）/（蒙脱石+高岭石）比值随着埋藏深度的减小而出现减小的趋势，显示了区域环境条件的好转。
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Ⅲ段（8.0~5.0 Ma；厚度为422~602 m）：该阶段伊利石含量急剧增加，蒙脱石含量急剧下降，而绿泥石含量较Ⅱ阶段略有上升，高岭石含量相对比较稳定，呈波动变化（图5）。伊利石相对含量最大值为66.8%，最小值为53.2%，平均值为60.6%；蒙脱石相对含量最大值为21.4%，最小值为11.5%，平均值为17.0%；高岭石相对含量最大值为13.2%，最小值为8.4%，平均值为10.2%；绿泥石相对含量最大值为16.9%，最小值为9.4%，平均值为12.1%。此阶段（伊利石+绿泥石）/（蒙脱石+高岭石）比值随着埋藏深度的减小而出现增加的趋势。伊利石化学指数在0.385~0.598之间，平均值为0.458。
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纵观剖面中黏土矿物相对含量变化特征可以看出，伊利石、蒙脱石、绿泥石和高岭石黏土矿物在西沟剖面中均稳定存在。蒙脱石相对含量变化趋势与伊利石相对含量变化趋势呈较好的负相关性，蒙脱石的高值对应伊利石的低值，这种变化可能与二者形成和保存的气候条件是一致的，与其他黏土矿物之间相关关系均不太明显。（伊利石+绿泥石）/（蒙脱石+高岭石）比值与伊利石相对含量变化趋势基本相同，呈阶段性变化。
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4 讨论
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4.1 黏土矿物的环境指示意义
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源区母岩经风化作用产生的黏土矿物，广泛分布在不同种类的沉积岩中（洪汉烈等，2010）。源区环境特征的差异会造成风化过程的不同，导致黏土矿物的差异，所以黏土矿物可以代表其形成时物源区的风化物质类型及环境特征。其中，伊利石、高岭石、蒙脱石与绿泥石是4种最为常见的黏土矿物，代表着不同环境条件下的风化产物。伊利石是风化的初级产物，是比较稳定的黏土矿物，在气温稍低、淋滤作用较弱、化学风化弱而物理风化较强烈、弱碱性环境中，由长石、云母等矿物去钾去镁而形成（Grim，1968）。高岭石一般是在气温较高的湿润环境中，母岩经过强烈的淋溶作用产生的，主要由硅酸盐矿物尤其是长石、云母和辉石在化学风化较强、弱酸性的气候条件下转化形成高岭石（洪汉烈等，2010）。绿泥石形成于淋滤作用弱的碱性环境中（Vanderaveroet，2000），绿泥石被研究者认为和伊利石相同，是经过比较强烈的物理风化作用后形成并保存的（Vanderaveroet，2000）。蒙脱石在弱碱性环境中形成，其在温带半湿润区域沉积物中含量比较高，其形成与水解强度密切相关。因此，蒙脱石的出现主要反映的是形成时的水分状况，也可以不依赖于特定的气候条件（Chamley，1989）。在盆地内部蒙脱石直接反映的是地表的水分条件，有研究表明，蒙脱石含量可以作为地区降雨量的代用指标（Robert，2004）。伊利石化学指数主要是用来表示沉积区沉积环境的物理风化和化学风化强度，它的数值变化区间为0~1之间。如果伊利石化学指数数值小于0.5时，指示富Fe-Mg（黑云母、云母）的伊利石，代表以物理风化为主的结果，指示较干冷的气候环境条件；反之如果伊利石化学指数数值大于0.5时，主要为富Al的伊利石，反映了当时强烈的水解作用，代表相对湿热的气候环境条件（Esquevin，1969）。
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单一的黏土矿物相对含量所携带反映气候环境变化的信息并不是太明显，除此之外，不同种类的黏土矿物变化对相同的气候环境条件的敏感性也不同。所以，黏土矿物相对含量的比值变化往往能够更好地反映出气候环境变化的信息。（绿泥石+伊利石）/蒙脱石及（绿泥石+伊利石）/（蒙脱石+高岭石）比值反映的是（物理风化）/（化学风化）的强度比，其值越大，指示气候环境越干燥寒冷，反之，则反映温暖湿润的气候条件（Biscaye，1965；吕恒志等，2021）。因此，可根据黏土矿物的组成、含量及其比值来推知形成区和来源区的风化作用类型，以重建古气候环境变化的过程与规律（Gingele，1996）。然而，已有的大量研究表明，对于河湖相沉积，复杂的物源变化，搬运沉积过程中的自生黏土矿物的形成以及成岩作用均会对黏土矿物含量及其特征造成较大的影响（Liu Yitong et al.，2020；吕恒志等，2021）。因此，本文将从以下几个方面具体分析，从而确保利用循化盆地西沟剖面沉积物中黏土矿物重建古气候的可行性。
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（1）物源变化的影响。循化盆地是一个小型的山间盆地，属于汇水区，西沟剖面自下而上的东乡组、柳树组和何王家组沉积物均为水流搬运沉积，镜下黏土矿物的磨蚀现象也证实了其搬运沉积成因（图3），且其沉积物多来自于周缘隆起区，呈现近距离搬运的特点（Liu Shaofeng et al.，2007，2013；Zhang Jin et al.，2010）。同时，循化盆地整条剖面的黏土矿物组合并未发生明显变化，均以伊利石和蒙脱石为主，因此不考虑物源的变化导致黏土矿物形成的差异。
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（2）自生黏土矿物的影响。关于在水体中形成的自生黏土矿物，前人曾对世界范围内的陆源盆地的黏土矿物展开过成因研究和统计，结果表明基本上所有河流和湖泊中的黏土矿物均具有与周边盆地近乎一致的碎屑特征（Chamley，1989）。自生黏土矿物的形成需要大量充足的K+、Na+等阳离子及组成黏土矿物骨架必不可少的硅元素，而绝大多数淡水或盐水水体并不具备这一条件。此外，西沟剖面黏粒组分中微量元素（图6）的含量接近上地壳成分，与一般水体化学特征明显不同，说明剖面中的自生黏土矿物含量很低。基于这些原因，本研究认为西沟剖面的河湖相沉积物中自生黏土矿物含量很少，不足以影响黏土矿物在古气候意义上的解释。
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续表1
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（3）循化盆地黏土矿物的变化与前人在西沟剖面所研究的孢粉化石（Xu Zenglian et al.，2015）、有机质碳同位素（Song Bowen et al.，2022）等指标所指示的气候阶段具有较好的一致性，推断成岩作用可能对西沟剖面黏土矿物的影响较小。
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综上所述，循化盆地西沟剖面中黏土矿物基本不受成岩作用改造且自生黏土矿物含量极少，沉积地层中的黏土矿物主要是由母岩风化而成，能够准确地反映古气候演化规律。
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4.2 古气候演化历史及其驱动机制
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根据循化盆地中中新世—早上新世沉积物中黏土矿物组合，孢粉的草本-灌丛、喜温湿和喜热的针叶林、阔叶林含量（Xu Zenglian et al.，2015），有机质碳同位素（δ13C）（Song Bowen et al.，2022）和化学风化指数（CIA）以及Ba/Sr比值（叶荷等，2010）随着地层埋藏深度的变化特征，综合循化盆地的沉积速率和全球深海氧同位素变化曲线，本文将西沟剖面由底到顶总结为3个气候变化过程（图7）：
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图5 循化盆地西沟剖面中中新世—早上新世沉积物中黏土矿物特征变化曲线
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Fig.5 Clay mineralogical curves of Xigou section in Xunhua basin from Late Oligocene to Early Pliocene
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图6 循化盆地西沟剖面中中新世—早上新世沉积物样品黏粒组分REE配分模式（数据引自刘钊，2018；红色三角形为上地壳REE配分模式，上地壳数据引自Taylor et al.， 1985，球粒陨石数据来自Sun and McDonough，1989）
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Fig.6 Chondrite-normalized REE patterns of clay-sized fractio of Xigou section in Xunhua basin from Late Oligocene to Early Pliocene (sedimentary rock geochemical data of Xunhua basin from Liu Zhao, 2018; the red triangle represents the REE partitioning pattern of the upper crust from Taylor et al., 1985, and chondrite data from Sun and McDonough, 1989）
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气候演化阶段Ⅰ（14.6~12.7 Ma）：该阶段以伊利石为主，蒙脱石和高岭石平均含量较低，伊利石和蒙脱石呈现相反的变化趋势，绿泥石出现波动变化，整体而言伊利石和绿泥石平均含量以及（伊利石+绿泥石）/（蒙脱石+高岭石）比值维持在高值，而蒙脱石、高岭石处在低值阶段，说明温度较低，降水量减少。该阶段循化盆地的化学风化指数（CIA）、Ba/Sr比值以及孢粉组合中喜热分子和喜温湿针叶林的百分含量相对较低（叶荷等，2010；Xu Zenglian et al.，2015），而有机质碳同位素δ13C偏重（Song Bowen et al.，2022），表明循化盆地在14.6~12.7 Ma为干冷的气候环境。在全球尺度上，Zachos et al.（2001）通过总结全球多个钻孔资料，发现底栖有孔虫的氧同位素在“中中新世大暖期”之后处于一直升高的趋势，同时深海氧同位素在14.5~12.7 Ma之间增加了约0.9‰，形成东南极大冰盖以及南极冰盖逐渐扩张和永久性稳定形成，全球平均温度总体上呈现降低的趋势。全球降温的结果使得大洋的蒸发作用削弱，空气中的水汽大幅度降低，地表的相对湿度减小。此外，水汽也属于温室气体中的一类，空气中的水汽大幅度降低，减弱了温室效应的相关作用，导致全球平均温度进一步降低（Dupont-Nivet et al.，2007）。西沟剖面在该时间段内的沉积相主要是以湖相和三角洲相为主，并没有出现明显的沉积相突变的现象。再结合西沟剖面的沉积速率序列图（图8），推测在14.6~12.7 Ma期间循化地区构造隆升处于一个相对比较稳定的阶段，此时的全球气候变化可能是主导循化盆地气候指标变化的主要因素。北半球和南半球在16 Ma之后，出现明显了的变冷事件，与循化盆地在14.6~12.7 Ma出现的干冷事件具有很好的对比性和同时性。例如对ODP865、ODP871和ODP872钻孔利用地球化学方法计算的二氧化碳分压值出现剧烈的下降，与南极冰盖的同时期扩张有关，反映了该阶段气候的变冷事件（Pearson and Palmer，2000）；在15~13 Ma期间，大西洋的氧同位素含量明显升高，表明全球出现大规模的降温事件；Domingo et al.（2009，2012）对哺乳动物牙齿化石进行地球化学研究，发现在14~13.8 Ma欧洲气温下降并出现干旱化。区域大量的地质证据表明，青藏高原东北缘的众多盆地在该阶段的气候变化与全球气候变冷相关。例如，柴达木盆地孢粉学研究表明，在14 Ma之后，该盆地的喜热、喜温湿的针叶林和阔叶林含量降低，而旱生的草本植物含量明显升高，表明柴达木盆地为干冷的气候条件，并且全球气候变冷是这次干旱事件的主导因素（Miao Yunfa et al.，2011，2013）； Lu Bin et al.（2014）根据寺口子剖面孢粉属种含量的变化，发现在14.25~11.35 Ma期间，作为主要组成植被的嵩科被葎草和盐生的藜科所替代，同时作为旱生植物的孢粉如白刺粉属和麻黄粉属等的比例剧烈升高；天水盆地新近系—第四系沉积物的生物标志物记录表明，在14.5~12.5 Ma出现短暂的干旱气候，推测该阶段干旱的气候环境可能是与全球气候变冷有关（Peng Tingjiang et al.，2016）；在临夏盆地，哺乳动物牙齿釉质碳氧同位素研究结果显示，在13~11 Ma， δ18O和δ13C均表现为偏正，指示该盆地干旱程度增强（Wang Yang et al.，2005）；酒泉盆地的黏土矿物分析结果显示，在14 Ma左右，化学风化出现强度降低的趋势，只是干冷的气候环境，可能与全球气候变冷有关（Liu Yitong et al.，2020）。因此，在14.6~12.5 Ma期间，全球降温可能是循化盆地气候偏冷干的主要原因（图8a）。
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图7 循化盆地孢粉记录（据Xu Zenglian et al.，2015），黍土矿物比值（I+Ch）／（S+Kao），有机质碳同位素 δ13 C（ 据Song Bowen et al.，2022），沉积岩地球化学比值（据叶荷等，2010; 刘钊，2018），沉积速率（据季军良等，2010）与深海氧同位素（据Zachos et al.，2001）对比
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Fig.7 Pollen records (%) (after Xu Zenglian et al., 2015) , ratio of clay minerals (I+Ch) / (S+Kao) , bulk organic carbon isotopes δ13 C (after Song Bowen et al., 2022) , geochemistry ratio of sediments (after Ye He et al., 2010; Liu Zhao, 2018) , sedimentary rates (after Ji Junliang et al., 2010) of Xunhua basin, and δ18 O isotope record from the global deep-sea (after Zachos et al., 2001)
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气候演化阶段Ⅱ（12.7~8.0 Ma）：伊利石平均相对含量和（伊利石+绿泥石）/（蒙脱石+高岭石）比值在该阶段有所下降，而蒙脱石和高岭石平均含量相对有较大的升高。循化盆地的沉积物主微量元素特征显示，CIA和Ba/Sr比值明显升高，指示化学风化作用增强（叶荷等，2010），同时有机质碳同位素δ13C随着埋藏深度的减小而表现出相对减小的趋势（Song Bowen et al.，2022）；该阶段盆地内耐旱植物的花粉含量由55%降低到40%，温湿针叶分子的含量由5%升高到8%，喜热分子的含量也由1.5%升高到7%（Xu Zenglian et al.，2015），以上地质证据反映了循化盆地在12.7~8.0 Ma表现为相对温暖湿润的气候环境。尽管青藏高原东北部在该阶段表现为干冷的气候环境，例如柴达木盆地和酒泉盆地的黏土矿物证据（脱世博，2013；Liu Yitong et al.，2020），然而随着近些年不同研究学者进行多种气候指标研究发现，由于不同盆地所处位置的复杂性，可能出现个别的小气候事件，如青藏高原北部库木库里的底部包含丰富小哺乳动物群和羊类等食草动物化石，结合孢粉化石证据表明，该盆地主要的植被类型为常绿阔叶林和干热草原分子，指示该盆地在~12.5 Ma的环境远比现代适宜得多（Li Qiang et al.，2020）； Hui Zhengchuang et al.（2011）对天水盆地孢粉研究认为，在11.7~8.5 Ma期间，该盆地的草本植物数量减少，木本植物数量小幅增加，区域植被以温带-暖温带落叶阔叶林为主，说明气候转湿；固原地区寺口子剖面的主微量地球化学多指标（Na2O/Al2O3，CIA，Rb/Sr）指示在11.85~11 Ma之间化学风化指数明显增强，推测可能是西风环流增强，带来更多的水汽，使得区域呈现出湿润的气候环境（Guo Qiaoqiao et al.，2022）；武山盆地孢粉共存分析的古气候定量重建表明，在约10.8~7.2 Ma期间区域年降雨量和在暖季（六月到九月）的降雨量分别超过了~800 mm/a和~560 mm/a，指示武山盆地在该区域为湿润的气候环境，推测可能是全球气候变冷导致的季风气候增强有关（Zhao Lin et al.，2020）；这些地质记录均进一步支持了循化盆地在12.7~8.0 Ma暖湿气候环境。然而，深海氧同位素（δ18O）变化曲线指示自~14.5 Ma以来的全球为持续的干冷环境，可能与全球降温有关，因此本文认为全球气候变冷可能不是循化盆地在12.7~8.0 Ma期间暖湿环境的主导因素。
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前人分析认为，强烈的构造隆升事件可能改变了青藏高原东北缘地形降雨模式（Liu Xiaodong et al.，2015；Nie Junsheng et al.，2020；Song Bowen et al.，2022）。区域上许多地质的证据支持我们对局部湿润气候的构造控制的解释。例如，Lease et al.（2011）通过对青藏高原东北缘循化盆地晚渐新世—晚中新世地层进行了详细的磁性地层学研究，并结合沉积学和碎屑锆石证据，认为积石山在~13 Ma表现为强烈的构造隆升；Saylor et al.（2018）通过挠曲模拟研究表明，积石山在13~7.6 Ma之间发育了约75%的现代地形，导致积石山东部临夏盆地和西部循化盆地之间的大气环流模式中断；沉积岩的碳氧同位素结果显示，在12 Ma之后循化盆地和临夏盆地显示相反的变化趋势，循化盆地的碳酸盐氧同位素在11~8 Ma之间出现偏负，而位于积石山背风面的临夏盆地在12 Ma之后则表现为偏正的趋势（Hough et al.，2014；Saylor et al.，2018；Song Bowen et al.，2022）。这些记录进一步表明了构造隆升对解释积石山东西两侧盆地不同水文气候条件起了关键性作用；西宁盆地中新世中晚期沉积物的甘油二烷基甘油四醚（GDGTs）温度计重建发现，盆地在约10.5~8 Ma出现剧烈的降温过程（~8℃），与全球降温过程出现微小的不同步过程，推测可能与拉脊山和积石山的快速隆升有关（Chen Chihao et al.，2019）。中新世中晚期，在柴达木盆地东北部，同样也观察到类似的地形控制的湿度增强（Fu Chaofeng et al.，2017；Nie Junsheng et al.，2020）。青藏高原东北缘位于西北干旱区、西风带和东亚季风区的交汇地带。自始新世以来，东亚季风对青藏高原东北缘的降水产生了强烈地影响（Licht et al.，2014；Nie Junsheng et al.，2017；Ao Hong et al.，2020）。同时，西风带也为现代青藏高原北部地区提供了大量的水汽（Yao Tandong et al.，2013；Li Lin and Garzione，2017），且在中新世中期至晚中新世时期西风带产生的水汽贡献可能比现在更大（Wang Zhixiang et al.，2019）。由此推断，东亚季风和中纬度西风带在中新世中晚期均可能为青藏高原东北缘提供了水汽。然而，Lease et al.（2011）认为积石山的快速隆起始于~13 Ma，其不太可能在~12.7 Ma有足够的高度来显著影响季风水汽输送。相反，积石山初始的隆升最显著的影响可能是阻止了西风水汽的输送，在积石山以西产生了地形降雨，增加了循化盆地的湿度（Song Bowen et al.，2022）。因此，中纬度西风带与积石山隆升的相互作用可能对循化盆地的水文气候变化起着重要的控制作用。循化盆地较为湿润的气候，可能与积石山迎风侧地形降水增加有关（图8b）。
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气候演化阶段Ⅲ（8.0~5.0 Ma）：与阶段Ⅱ相比，该阶段伊利石与绿泥石的含量以及（伊利石+绿泥石）/（蒙脱石+高岭石）比值出现相对增加的趋势，蒙脱石和伊利石的平均含量相对减少。循化盆地沉积物的CIA和Ba/Sr比值明显减小，有机质碳同位素δ13C随着埋藏深度的减小而明显增加，指示风化作用减弱，温度和湿度降低（叶荷等，2010；Song Bowen et al.，2022）。盆地内孢粉记录表明，旱生草本分子（尤其是藜粉属、麻黄粉属、青海粉属和白刺粉属）的平均含量由40%显著增加至63%，喜温湿针叶分子含量由8%减少到2%，与此同时喜热分子含量急剧降低甚至消失（Xu Zenglian et al.，2015）。结合循化盆地的所有气候记录，我们推断循化盆地在8~5 Ma之间气温明显下降以及干旱化急剧加强，与区域内其他相邻盆地的气候记录一致。例如，临夏盆地植被类型、岩石磁学特征、河湖相沉积物中碳酸盐氧同位素记录和不同食草动物的牙齿釉质δ18O的正偏移在7~8 Ma均发生剧变，指示气候干旱加剧（马玉贞等，1998；Dettman et al.，2003；Wang Yang et al.，2005；方小敏等，2007a）。方小敏等（2007b）和韩文霞（2008）分别对西宁盆地的磁化率和贵德盆地的非剩磁研究发现，在8.6 Ma左右，盆地的磁化率和非剩磁记录表现为剧烈的升高，表明了我国西北内陆干旱化可能从8.6 Ma开始或加剧；在8.6 Ma左右，酒泉盆地孢粉组合中以草本分子为主，而针叶分子和阔叶分子的含量明显降低（马玉贞等，2005）。在8 Ma左右，青藏高原周边地区大量的地质记录均显示出干旱化事件加剧的现象，例如Rea et al.（1998）发现北太平洋的粉尘通量明显增多；Kroop（1991）发现印度洋的沉积速率急剧变大；Quade et al.（1992，1995）和Burbank et al.（1993）通过化石牙釉质和古土壤的碳氧同位素证据，认为南亚巴基斯坦和尼泊尔地区由C3型植被转变为C4型植被；中国黄土高原风成红黏土开始堆积（Ding et al.，2001）。在8.0 Ma前后深海氧同位素记录明确显示出回暖的过程（图7），对应的降水应该有所增加，气候会变得相对湿润。然而，事实上该时期出现了较大范围的气候变干冷的过程，无疑全球气候的变化在这一时期没有起到主控作用。众多研究表明青藏高原东北缘在8.0 Ma左右出现一次极为显著的构造隆升。循化盆地在7.3 Ma左右首次出现巨厚层砾岩，沉积速率较高（~150 m/a），沉积相由稳定的湖相和三角洲相突变为辫状河相，指示了循化盆地的周边山体出现了一次强烈的构造隆升，导致与盆地的相对高差明显增大（季军良等，2010）。在约7.8 Ma，临夏盆地形成生长地层和生长不整合，代表临夏盆地的周围山系出现了一期剧烈的构造抬升事件（袁道阳等，2007）。方小敏等（2007b）通过总结西宁盆地和贵德盆地的磁性地层学数据，并结合沉积学和野外构造证据，认为青藏高原东北缘在8 Ma左右地壳挤压形变达到最大，使得周边山快速隆起和断裂褶皱大范围的朝盆地内延伸。怀头他拉剖面的磁性地层学结果表明，在8.1 Ma左右，沉积速率剧烈增加，同时狮子沟组相对于上油砂山组记录的磁偏角出现顺时针偏转，表明该研究区可能出现了极为显著的构造事件（Fang Xiaomin et al.，2007c）。酒西盆地在8.0 Ma左右出现扇三角洲砾岩，且沉积速率快速增加（宋春晖等，2001），同时该盆地地层在此期间发生明显的旋转变形（Fang Xiaomin et al.，2005）；Zheng Dewen et al.（2006）根据磷灰石裂变径迹热年代学结果认为六盘山冲断带在8 Ma发生了剧烈的隆升剥蚀现象。因此，我们推测在8.0 Ma左右，拉脊山和积石山已经隆升到一个显著的高度，并已经成为东亚季风和西风带的水汽屏障，从而加速了循化盆地的强烈干旱化（图8c）。故我们推测循化盆地在8.0 Ma左右的干旱化事件可能是青藏高原快速隆升的结果。
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图8 循化盆地中中新世—早上新世气候演化图（据Song Bowen et al.，2022修改）
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Fig.8 Clamatic evolution model for Xunhua basin from Late Oligocene to Early Pliocene (modified from Song Bowen et al., 2022)
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（a）—约14.6~12.7 Ma，北半球冰盖扩展引发的全球性降温引起循化盆地干冷的气候环境；（b）—约12.7~8 Ma，构造隆升（如积石山）引起周边地形变化使得降水增强，导致了循化盆地转变为暖湿气候的环境；（c）—约8~5 Ma，青藏高原在8 Ma左右的快速隆升（积石山和拉脊山）引起的区域干旱化
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(a) —ca.14.6~12.7 Ma, the expansion of the Northern Hemisphere Ice Sheet triggered the cold and dry in Xunhua basin; (b) —ca.12.7~8 Ma, orogenic uplift (such as Jishi Mountain) caused the surrounding terrain changes and increased precipitation, resulting in Xunhua basin changing to a warm and humid climate; (c) —ca.8~5 Ma, the further uplift of Tibetan Plateau (Jishi Mountain and Laji Mountain) resulting in regional aridification
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5 结论
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本文通过对循化盆地西沟剖面新生代河湖相沉积序列黏土矿物的定性及半定量分析，系统重建了循化盆地中中新世—早上新世（14.6~5.0 Ma）的古气候演化历史，根据循化盆地西沟剖面黏土矿物相对含量和（伊利石+绿泥石）/（蒙脱石+高岭石）比值在~12.7 Ma和~8.0 Ma有两个剧烈的变化，结合盆地内的孢粉记录、有机质碳同位素（δ13C）和CIA以及Ba/Sr比值，将循化盆地中中新世—早上新世的气候变化分为3个演化阶段：14.6~12.7 Ma，气候干冷期，与北半球冰盖扩展引发的全球性降温事件有关；12.7~8.0 Ma，气候相对温暖湿润，可能是由于构造隆升控制的地形变化对降水的影响增强所致，即~12.7 Ma以后，积石山隆升到一定高度，对西风带的水汽起到了屏障作用，从而导致循化盆地降水增加；8.0~5.0 Ma，气候再次转向干冷期，该阶段气候的干旱化对应于青藏高原在8 Ma左右的快速隆升阻碍了东亚季风和西风带水汽向内陆的输送，从而引起区域干旱化。本文研究结果进一步支持了区域构造隆升可能对青藏高原东北缘新近纪气候演化产生重要影响的观点。
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致谢：感谢两位审稿专家审阅文稿，并提出了许多修改意见与建议，对本文的改进和提高起到了很大的作用，在此表示衷心的感谢。
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摘要
青藏高原东北缘古气候可能受控于全球变冷、青藏高原隆升及局地地形变化的影响。为解析气候演化过程及驱动因素，本文以青藏高原东北缘循化盆地西沟剖面作为研究对象，在已有古地磁年龄约束基础上，分析了中中新世—早上新世沉积物中黏土矿物的组成和微观形貌特征。结果表明，西沟剖面沉积物中黏土矿物主要由伊利石、蒙脱石、绿泥石和高岭石组成，其中伊利石含量最高，平均为59.3%；蒙脱石次之，平均为18.2%，绿泥石平均含量为12.3%，高岭石平均含量为10.2%。根据剖面中黏土矿物含量和比值的变化特征，结合循化盆地西沟剖面的沉积速率、孢粉记录、有机质碳同位素和沉积岩地球化学比值，并与深海氧同位素值（δ18O）变化曲线对比，将循化盆地14.6~5.0 Ma气候环境演化划分为3个阶段：14.6~12.7 Ma，气候干冷期，与北半球冰盖扩展引发的全球性降温事件有关；12.7~8.0 Ma，气候相对温暖湿润期，可能与循化盆地周围山体隆升有关，即积石山在~12.7 Ma隆升至临界高度，成为西风带输送水汽的地形屏障，使得循化盆地内的降水增强；8.0~5.0 Ma，气候再次转向干冷期，该阶段气候的干旱化对应于青藏高原在8 Ma左右的快速隆升，高原进一步的隆升阻碍东亚季风西风带的暖湿气流向内陆的输送，从而引起区域干旱化。
Abstract
Global cooling, the uplift of the Tibetan Plateau, and local topography have long been considered the crucial factors influencing paleoclimate change in the northeastern Tibetan Plateau since the Cenozoic era. However, the leading role played by each of these factors remains unknown. In order to gain a better understanding of paleoclimate change and its controlling factors, we conducted a study on the micro-morphology and relative content of clay mineralogy in the sedimentary sequence of the Xunhua basin in the northeastern Tibetan Plateau, spanning from the Middle Miocene to the Early Pliocene. Our results show that the clay minerals deposited in the Xigou section of the Xunhua basin are comprised of illite, smectite, kaolinite, and chlorite. Illite is the dominant clay mineral, followed by smectite, while the kaolinite and chlorite contents are relatively low. Combined with the content variation of herb-bushwood, coniferous forest, and broadleaved forest in the palynological assemblage, as well as the clay minerals, organic carbon isotope, sedimentary rates of sedimentary sequence between Middle Miocene and Early Pliocene in the Xigou section from the Xunhua basin, and δ18O isotope record from the global deep-sea, the paleoclimate evolution in the Xunhua basin can be divided into three stages: Ⅰ-relatively cold and dry period (14.6~12.7 Ma); Ⅱ-relatively warm and humid period (12.7~8.0 Ma); Ⅲ-cold and dry period (8.0~5.0 Ma). Based on regional geological evidences, the climate cooling and drying event that occurred between 14.6 Ma and 12.7 Ma aligns with a global cooling period triggered by the expansion of the Northern Hemisphere Ice Sheet. Our inference of sustained elevated humidity observed in the Xunhua basin at 12.7~8.0 Ma is considered to reflect changes in regional rainfall patterns related to orogenic uplift. The Jishi Mountain range reached a critical threshold elevation at around 12.7 Ma, becoming an orographic barrier to Westerlies-transported moisture and thus enhancing intensified precipitation within the Xunhua basin. However, by around 8.0 Ma, further uplift of the Tibetan Plateau caused this orogenic barrier to obstruct the East Asian monsoon and westerlies, resulting in the aridification of the Xunhua basin.
