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中国近海多个盆地烃源岩发现了偏腐泥型干酪根碳同位素异常偏重的现象，珠江口盆地始新统文昌组、渤海湾盆地始新统沙河街组、印度尼西亚巽它盆地渐新统湖相烃源岩部分干酪根碳同位素（δ13CVPDB）重于-26‰，烃源岩氯仿沥青“A”和原油碳同位素也明显偏重（王春江，2006；孙玉梅等，2009）。孙玉梅等（2009）认为部分近海湖相烃源岩有机质碳同位素异常主要是藻类勃发，溶解CO2供应不足，水生藻类更多利用富含13C的HCO3-所致，并且碳同位素偏重可能指示较高湖泊古生产力，以及更高的有机质丰度和生烃潜力。王春江等（2006）研究指出江汉盆地和辽河西部凹陷始新统湖相烃源岩干酪根富集δ13CVPDB与沟鞭藻的产率较高有关。然而，珠三坳陷文昌B凹陷文昌组钻井密集取样表明，泥岩碳同位素与藻类含量变化并非完全一致。这表明，藻类勃发并非碳同位素异常的唯一影响因素。
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湖泊沉积物有机质碳同位素组成变化长期以来受到地质学家重视，在烃源岩有机质分类、油源对比、古气候与古环境重建等方面具有重要价值（Stuiver，1975；黄第藩，1993；王秋良等，2003；郑国栋等，2020）。黄第藩（1993）统计分析了鄂尔多斯盆地、准噶尔盆地、黄骅凹陷、巴彦浩特盆地、吐鲁番盆地等多个盆地大量干酪根样品碳同位素与H/C原子比值关系，建立了中国陆相湖盆干酪根分类标准。一般认为，偏腐殖型有机质镜质组和惰质组含量高，以稠合芳核为主，富集δ13C，碳同位素较重（δ13C重于-26‰）；偏腐泥型有机质腐泥组和壳质组居多，富含脂族基团，富集δ12C，碳同位素较轻（δ13C轻于-26‰）。烃源岩碳同位素因其受热稳定性高也成为油源对比最为可靠的指标。
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烃源岩碳同位素偏重在大西洋裂谷盆地亦有报导。Goncalves et al. （2000）认为巴西Cammu-Almada盆地早白垩世裂谷期泥岩有机质碳同位素（δ13CVPDB）为-29‰~-23‰，干酪根显微组分种无定形体含量高达90%以上，有机碳含量高达10%，氢指数为400~800 mg/g。Harris et al.（2004）指出刚果盆地早白垩世裂谷期湖相烃源岩碳同位素（δ13CVPDB）则重达-27.2‰~-23.3‰。尽管上述多位学者认为高古生产力导致了近海湖泊或者海洋沉积物有机质碳同位素偏重，但笔者发现这仍不能完全解释珠三坳陷古近系文昌组碳同位素偏重，因为文昌组二段烃源岩碳同位素与藻类含量总体正相关，但不完全一致。
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湖泊沉积物有机质主要来自水生及陆生动植物，并且经历了复杂的成岩改造作用。即便不考虑成岩改造，且假设动植物遗体在水体沉降、分解过程中碳同位素分馏作用不显著，其碳同位素数值仍然变化较大。综合前人对现代湖泊和古代有机质研究认识，原始湖泊沉积物稳定碳同位素影响因素可分为气候条件、大气压力、有机质来源和成岩改造四个方面（图1）：① 温度增加降低了水中CO2溶解度，水生生物更多利用HCO3-，造成了其碳同位素偏重，例如，日本Biwa湖现代沉积有机质碳同位素与气温成正比（王大锐，2000），又如赤道海洋中浮游植物比温带和高纬度地区浮游植物碳同位素更重（加里莫夫，2007）。② 大气压力主要影响陆生高等植物，海拔升高大气压力降低，植物细胞气腔O2分压降低，植物呼吸速率减慢，光合作用产物同位素偏重（Köner et al.，1991）。③ 有机质来源主要有两大类：水生生物和陆生高等植物，二者比率决定了有机质类型，中国陆相湖盆大部分腐泥型干酪根碳同位素偏轻，腐殖型干酪根碳同位素偏重（黄第藩，1993）。④ 埋藏有机质在大量生烃之前的成岩作用阶段，随着脱羧基、糖类及氨基酸的分解，富集12CVPDB，碳同位素偏轻，达到生烃门限后干酪根同位素组成基本稳定。本文在泥岩有机碳、孢粉、主微量元素、泥岩和原油碳同位素组成等分析基础上，结合现代湖泊盘星藻发育特征，从有机质来源、古环境条件和有机质保存改造三个方面探讨了珠江口盆地珠三坳陷古近系文昌组碳同位素正偏移的形成机制。
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1 地质背景
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珠三坳陷是珠江口盆地西部的一个新生代裂谷盆地，面积为3.6×104 km2。文昌A凹陷、文昌B凹陷、琼海凸起和神狐隆起为最重要产油区，累计探明储量超过1×108 t，也是南海北部大陆架的主力产油区之一（杨计海等，2019；图2）。珠三坳陷为“南断北超”的半地堑盆地，受基底古隆起和NE向断裂控制，整体呈现“凹隆相间”的特征。受太平洋板块、印度洋板块与欧亚板块的共同作用，新生代经历了神狐运动、珠琼运动、南海运动和东沙运动4期大规模构造运动，构造演化可以分为古新世—始新世断陷阶段、渐新世—早中新世断拗阶段和中中新世—第四纪拗陷阶段3个阶段（李辉等，2015；陆江等，2016；图3）。
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图1 温暖气候条件下湖泊沉积物碳同位素主要影响因素
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Fig.1 Primary influence factors of carbon isotope of lacustrine sediments at warm climate conditions
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图2 珠三坳陷位置图
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Fig.2 Location map of the Zhu Ⅲ sub-basin
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珠三坳陷地震反射剖面上T70~Tg为断陷阶段的一级层序，包括了恩平组、文昌组和神狐组，其中古近系中始新统到下渐新统文昌组和恩平组为两套主力烃源岩层系（游君君等，2020）。文昌组沉积时期，珠三南断裂活动比较强烈，基底沉降速率相对较大，沉积物供给速率较低，湖盆处于欠补偿环境（权永彬，2018）；气候温暖湿润导致了藻类繁盛，陆生高等植物输入相对较少，文昌组一段、二段和三段孢粉组合不同，藻类组合亦有一定差异，但总体以盘星藻为主。恩平组沉积时期，珠三南断裂达到活动高峰，沉积物供给速率大于基底沉降速率，湖盆接近平衡补偿环境，湖水较浅而动荡，陆生高等植物输入相对较大，恩平组一段孢粉组合中仍以被子植物花粉为主，但裸子植物花粉开始多于蕨类植物花粉，藻类化石中疑源类开始占据主导地位，包括光面球藻和粒面球藻。
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图3 珠三坳陷地层综合柱状图
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Fig.3 Comprehensive stratigraphic histogram of the Zhu Ⅲ sub-basin
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2 样品与方法
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本文主要选取45个文昌组泥岩样品用于TOC和 Rock-eval以及稳定碳同位素（δ13CVPDB）、主微量元素和古生物化石分析（表1）。从中选出26个高有机质丰度（TOC＞1.0%）的泥岩样品分离后做GC和GC/MS分析；岩石样品用氯仿溶剂抽提72 h以上，岩石抽提物先用正己烷沉淀出沥青质，然后用Al2O3和硅胶层析柱分别用正己烷、三氯甲烷；正己烷（2∶1）、三氯甲烷；乙醇（1∶1）冲洗出饱和烃、芳烃和非烃。饱和经GC/MS分析使用VG公司Fisons MD800 GC/MS分析仪进行。样品通过分流阀接口器导入色谱柱，柱前压138 kPa，He作载气，分流比30∶1。程序升温：70℃时恒温5 min，然后以2℃/min的升温速率升至320℃，并在此温度保持25 min。进样口温度300℃，接口温度300℃。质谱条件：El源温度200℃，电离能量70 eV，MID扫描，扫描速率1 cycle/2 min（14个离子），光电倍增管检测器。稳定碳同位素分析依据GB/T18340.2—2010《地质样品有机地球化学分析方法第2部分：有机质稳定碳同位素测定碳同位素质谱法》标准，使用Vario Isotope Cube元素分析仪和Isoprime100同位素质谱仪进行分析。
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3 有机质碳同位素偏重影响因素
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前人依据大量烃源岩和原油样品碳同位素和色质色谱资料分析后认为，珠江口盆地珠三坳陷不同沉积相带烃源岩母质来源和地球化学特征不同，中深湖相烃源岩以Ⅰ-Ⅱ1型（腐泥型）干酪根为主，具有水生菌藻生源为主、C304-甲基甾烷含量高、碳同位素（δ13CVPDB）偏重的特征，页岩段有机质丰度可达4%；浅湖相烃源岩以Ⅱ1-Ⅲ型干酪根为主，腐殖型干酪根比率显著增大，生源以陆生高等植物为主、水生菌藻类为辅，C304-甲基甾烷含量低，碳同位素（δ13CVPDB）偏轻（Huang Baojia，2003；傅宁等，2011；周刚等，2018）。图4统计表明，B凹陷文昌组中深湖相烃源岩碳同位素普遍偏重，δ13CVPDB为-26.8‰~-21.6‰，均值为-24.3‰；B凹陷文昌组扇三角洲相/浅湖相烃源岩碳同位素偏轻，δ13CVPDB为-27.8‰~-26.1‰，均值为-26.8‰；B凹陷恩平组浅湖相烃源岩和A凹陷恩平组浅湖相烃源岩碳同位素更轻，δ13C为-28.4‰~-26.7‰，均值为-27.6‰。文昌B凹陷文昌19区油田群和琼海凸起西段琼海18区部分原油也发现了碳同位素（δ13CVPDB）偏重的原油，前人油源对比研究表明这些原油来自文昌B凹陷文昌组中深湖相烃源岩（张迎朝等，2009，2011）。本次研究主要从有机质来源、古环境条件、有机质保存和改造三个方面分析珠三坳陷腐泥型烃源岩碳同位素（δ13CVPDB）偏重的原因。
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3.1 有机质来源
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3.1.1 古生物证据
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从文昌组到神狐组泥岩碳同位素总体上增大，但文昌组二段存在一个碳同位素偏重的小高峰；总有机碳含量与碳同位素变化趋势总体相似，也在文昌组二段存在有机碳增加的小高峰，尽管与碳同位素变化有所偏差（图5）。从古生物演变看，从恩平组到神狐组藻类数量总体上呈显著增大趋势，孢粉数量总体上略有减小。因此，从碳同位素、总有机碳含量、藻类数量和孢粉数量四者变化趋势看，藻类的繁盛总体上导致了碳同位素偏重。但对于文昌组二段优质烃源岩而言，偏重的碳同位素含量变化混乱，不单受藻类数量变化影响，还受其他地质因素影响，即上文分析中深水环境。由此可以得出，文昌组二段烃源岩碳同位素偏重很可能与深水藻类或深水盘星藻密切相关。
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图4 珠三坳陷烃源岩碳同位素分布
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Fig.4 Distribution of carbon isotope of source rocks in the Zhu Ⅲ sub-basin
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3.1.2 显微组分
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珠三坳陷文昌组沉积时期文昌B凹陷湖盆较深，母源以水生菌藻类为主，陆生高等植物贡献相对较小。从珠三坳陷文昌组显微组分三角图可见，文昌组烃源岩腐泥组和壳质组含量高，Ⅰ型和Ⅱ1型干酪根占据优势（图7，图8）。图9a可以看出，文昌组烃源岩碳同位素总体偏重，主体分布区间δ13C为-25.5‰~-21.5‰；其中Ⅰ型干酪根碳同位素最重，为-25.2‰~-21.7‰，均值为-23.4‰；Ⅱ1型干酪根碳同位素较重，为-26.6‰~-23.4‰，均值为-24.4‰；Ⅲ型干酪根碳同位素相对最轻，δ13C为-29.8‰~-26.95‰，均值为-27.9‰（图9b~d）。目前认为腐泥组主要源自水生藻类，因此文昌组烃源岩碳同位素偏重主要与水生藻类有关。
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图5 珠三坳陷X1井碳同位素、TOC与孢粉分析
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Fig.5 Carbon isotope, TOC and pollen analysis of the well X1 in the Zhu Ⅲ sub-basin
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图6 星云湖盘星藻浓度随水深变化（据黄小忠，2006修改）
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Fig.6 Variation of Pediastrum concentration with water depth in the Xingyun Lake (modified after Huang Xiaozhong, 2006)
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图7 珠三坳陷文昌组干酪根显微组分三角图
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Fig.7 Triangular chart of the kerogen macerals of the Wenchang Formation in the Zhu Ⅲ sub-basin
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3.1.3 饱和烃生标
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不同类型干酪根具有不同饱和烃生物标志物特征，如规则甾烷中C27、C28和C29甾烷相对含量差异代表了不同母质来源，母质以水生菌藻类为主的腐泥型干酪根C27甾烷含量高，C28和C29甾烷含量低；母质以陆生高等植物为主的腐殖型干酪根C29甾烷含量高，C27和C28甾烷含量相对较低（Volkman et al.，1990）。文昌B凹陷以Ⅰ型和Ⅱ1型干酪根为主，C27甾烷含量相对较高，文昌A凹陷斜坡带烃源岩由于水体相对较浅、水体偏氧化环境、陆源高等植物输入较多，发育偏腐殖型干酪根，因而C29甾烷含量较高（图10）。中深湖相烃源岩及原油饱和烃色质色谱图上也可以看出（图11），规则甾烷中C27甾烷含量高于C29甾烷含量，代表陆生高等植物输入的奥利烷和树脂化合物“T”（双杜松烷）含量较低，X3井1250.02 m油样树脂化合物“T”含量相对较高主要原因是混入部分浅湖相烃源岩生成的原油。
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3.2 古环境条件
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3.2.1 古气候
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气候主要影响降水量、湖流、水体分层及沉积充填，盐度的变化某种程度上也受到气候的控制。不同气候条件下形成沉积物中的主微量元素含量会有所不同。化学蚀变指数CIA、化学风化指数CIW、金属元素含量比Sr/Cu、Fe/Cu、Rb/Sr等参数为反映古气候的常用参数（Lerman and Gat，1989；Fedo et al.，1995; Xie Guoliang et al.，2018）。一般认为50＜CIA＜60指示低等化学风化条件下的寒冷干燥气候类型，60＜CIA＜80指示中等风化条件下的温暖湿润气候类型，80＜CIA＜100指示强烈风化条件下的炎热潮湿气候类型；Sr/Cu＜10指示温暖湿润气候，Sr/Cu＞10指示炎热干燥气候；Rb/Sr比值也可指示干旱程度的变化。Rb/Sr减小，表明物源风化程度减弱，气候干旱程度逐渐增加。Rb/Sr增高时，化学风化作用较强，指示湿润的气候条件。
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从X1井文昌组古气候指标分布图可看出（图12），CIA值全部小于80，指示温暖湿润气候。Sr/Cu值在文昌组二段厚层泥岩段比值整体较高，气候类型为温暖湿润，在整体气候旋回中可能存在较短的炎热干燥期。CIW、Rb/Sr比值变化趋势与CIA值基本一致。泥岩碳同位素在文昌组二段厚层泥岩的中下部达到较高值，气候条件与碳同位素较低的泥岩层段并没有出现显著变化，总体上温暖湿润的气候类型。
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3.2.2 古生产力
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Ba、Ni等元素与海洋或湖泊的初级生产力密切相关，而Al元素化学性质比较稳定，受后期成岩作用和风化作用影响小，因而Ba/Al、Ni/Al常用来指示古生产力（Dean et al.，1997）。图11可以看出，Ba/Al和Ni/Al变化趋势基本一致，但Ba/Al变化幅度值更大，是更加灵敏的古生产力指标。文昌组二段Ba/Al整体在80以上，个别峰值可达500，表现出极高生产力。在文昌组二段同一裂陷幕和古沉积环境相似情况下，Ba/Al变化趋势与Sr/Cu更加接近，Ba/Al两个接近500的峰值区域与Sr/Cu两个峰值区域一致，表明更加炎热干燥的气候导致了古生产力大幅提升。两个气候和古生产力峰值区与碳同位素高值区一致，表明了文昌组沉积时期藻类繁盛是影响碳同位素偏重的重要原因。
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图8 珠三坳陷部分井显微组分透射光照片
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Fig.8 Transmission light photos of macerals in some wells of the Zhu Ⅲ sub-basin
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（a）—X1井，3262 m，文昌组二段，Ⅱ1型干酪根，腐泥组棕黄色，含量86%，镜质组含量5%，惰质组含量9%；（b）—X1井，3354 m，文昌组二段，Ⅱ1型干酪根，腐泥组棕黄色，含量86%，镜质组含量5%，惰质组含量9%；（c）—X2井，2244 m，恩平组一段，Ⅱ2型干酪根，腐泥组棕黄色，含量58%，壳质组含量10%，镜质组含量16%，惰质组含量16%；（d）—X2井，2248 m，恩平组一段，Ⅱ2型干酪根，腐泥组棕黄色，含量67%，镜质组含量15%，惰质组含量17%
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（a）—well X1, 3262 m, 2nd Member of the Wenchang Formation, type Ⅱ1 kerogen, brownish yellow sapropelic group, content 86%, vitrinite content 5%, inertinite content 9%; （b）—well X1, 3354 m, 2nd Member of the Wenchang Formation, type Ⅱ1 kerogen, brownish yellow sapropelic group, content 86%, vitrinite content 5%, inertinite content 9%; （c）—well X2, 2244 m, 1st Member of the Enping Formation, type Ⅱ2 kerogen, sapropelic group brownish yellow, content 58%, exinite content 10%, vitrinite content 16%, inertinite content 16%; （d）—well X2, 2248 m, 1st Member of the Enping Formation, type Ⅱ2 kerogen, sapropelic group brownish yellow, content 67%, vitrinite content 15%, inertinite content 17%
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3.2.3 古水深
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Fe易氧化，多在滨浅海或离岸近的地区聚集，Mn相对Fe较稳定，能在远洋或离岸远的地区聚集，所以Fe/Mn比值从浅水到深水不断减小（熊小飞等，2011）。Rb和K在水中的迁移和富集均与黏土密切相关，且Rb比K更容易被黏土吸附而远移。因此，Rb/K比值变大，揭示水体加深。由图13可以看出，Fe/Mn整体变化不大，但Rb/K随深度增加，与碳同位素变化趋势相似，随着水深增加，TOC增高，碳同位素变重。研究区文昌组二段底部的碳同位素最高值区与Rb/K最高值区一致，表明在文昌组沉积时期水深是碳同位素偏重的影响因素。
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对于文昌B凹陷这样的狭长深水封闭湖泊，水深增加，还原性增强。总而言之，随着水深增加，TOC增高，碳同位素变重。
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3.2.4 古氧化还原条件
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湖泊中V、Ni、Cr等微量元素主要被胶体质点或黏土等吸附沉淀，V在还原条件下易被吸附，Ni、Cr、Co在还原环境下易于富集，因此V/（V+Ni）、V/Cr和Ni/Co比值可指示沉积水体的氧化还原环境（Jones et al.，1994）。缺氧的还原环境中V/（V+Ni）＞0.77，贫氧的过渡环境中V/（V+Ni）介于0.60~0.77之间，在富氧的氧化环境中，V/（V+Ni）＜0.60。氧化环境中，Eu通常表现为负异常而Ce显示为正异常，Wright（1987）提出Ceanom指数，白顺良（1998）提出了Ce/La的替代指标用于氧化还原环境的定量判别。Ce/La＞1.80指示还原环境，1.50＜Ce/La＜1.80指示过渡环境，Ce/La＜1.50指示氧化环境。Cu、Zn系铜族元素，在沉积作用过程中可因介质氧逸度的不同而产生分离，形成随介质氧逸度的降低而由Cu向Zn过渡的沉积分带，即Cu/Zn随介质氧逸度变化。因此Cu/Zn可指示沉积环境氧逸度的高低，Cu/Zn＜0.21、0.21~0.38、0.38~0.50、0.50~0.63、＞0.63分别指示还原、弱还原、还原—氧化过渡、弱氧化、氧化环境（梅水泉，1988）。由图13可以看出，V/（V+Ni）＞0.77、Ce/La＞1.80，Cu/Zn＜0.21，指示了整个层段都处于还原环境，且三个指标的变化趋势与碳同位素变化不一致，表明古氧化还原条件并非泥岩碳同位素偏重的影响因素。
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图9 珠三坳陷文昌组不同类型干酪根碳同位素分布
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Fig.9 Carbon isotope distribution of different types of kerogen in the Wenchang Formation of the Zhu Ⅲ sub-basin
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图10 珠三坳陷C27-C28-C29规则甾烷相对含量三角图
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Fig.10 Ternary diagram of relative contents of C27-C28-C29 regular steranes in the Zhu Ⅲ sub-basin
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3.3 有机质保存和成岩改造
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黄第藩（1993）指出有机质在成烃演化过程中碳同位素组成变化较小，但在进入生烃门限前、埋藏成岩演化过程中碳同位素分馏效应最强烈，有机质在还原条件下蛋白质、碳水化合物和木质素先后分解，在脱除羧基等杂原子基团过程中，明显富集12CVPDB，碳同位素（δ13CVPDB）显著变轻（图13）。本次研究中所有文昌组烃源岩样品全部进入生排烃门限，镜质体反射率全部＞0.5%，处于中成岩阶段（权永彬，2018）；干酪根聚合过程中碳同位素分馏效应会导致碳同位素偏轻，并非本次研究中腐泥型烃源岩碳同位素偏重；同时与蛋白质、碳水化合物和木质素相比，类脂组在分馏过程中碳同位素组成基本保持不变，因此可排除早成岩作用阶段干酪根聚合过程中的碳同位素分馏作用。
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4 深水藻类（盘星藻）存在的证据——现代湖泊考察
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前文推断珠三坳陷文昌组烃源岩碳同位素偏重很可能与深水藻类（盘星藻）有关。但一般认为浮游藻类大多存在于表层水体或浅层水体中，深水藻类是否真正存在？珠三坳陷文昌B凹陷为裂陷期发育的亚热带近海陆相断陷深水湖泊。云南省程海纬度和气候条件相对接近，为典型的深水湖泊，湖面积74.6 km2，最大水深35 m，平均水深26.5 m，约87%湖泊面积水深达20 m。统计发现，程海湖水中发育多种藻类，以硅藻、绿藻、蓝藻等为主，数量上蓝藻占绝对优势，可达90%以上（董云仙等，2012）。其中，表层水体（0.5 m）浮游藻类数量庞大，细胞丰度约3700×104个/L，占各深度藻类数量的40%；但5~30 m藻类数量占比可达60%，10 m及以下深度藻类数量占比依然高达近50%（图14）。
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图11 珠三坳陷文昌B凹陷烃源岩和原油生物标志物特征
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Fig.11 Biomarkers characteristics of source rocks and crude oils in the Wenchang B sag of the Zhu Ⅲ sub-basin
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然而，珠三坳陷文昌组烃源岩母质来源以盘星藻为主，蓝藻等藻类的数量和水深分布虽可说明深水藻类的大量存在，但不能完全等同于盘星藻。盘星藻是沉积物中出现频次最高的藻类之一，属于绿藻门绿藻纲的绿球藻目水网藻科。盘星藻在全球分布广泛，生长于湖泊、池塘和沟渠等淡水环境中，是古生态古环境研究的重要指标（Tell et al.，2004）。在第四纪特定孢粉组合中，盘星藻可指示盐度、水深、温度、湖泊营养水平及区域气候的变化（Paduano et al.，2003; Xu Zhaoliang et al.，2004; Boudreau et al.，2005; Lézine et al.，2005; Whitney and Mayle，2012; Wu Duo et al.，2015）。盘星藻为浮游藻类，生活于水体表层，其数量的增多指示水深变浅（Jiang Qingfeng et al.，2013；蒋庆丰等，2013）。然而，也有证据表明湖泊沉积物中盘星藻数量激增可反映水深增加（王开发等，1981；孙湘君等，1987）。我国大水域面积的滇池和博斯腾湖盘星藻研究表明，湖泊水深越大、盘星藻浓度越高（黄小忠，2006；陈雪梅等，2016）。云南星云湖为珠江流域南盘江的源头湖泊，湖面积34.7 km2，平均水深7 m，最大水深11 m，盘星藻比较发育，有单角盘星藻和短脊盘星藻两个亚种。研究表明，不同水深湖泊表层水样盘星藻浓度没有显著变化，约为3 粒/mL，单角盘星藻和短脊盘星藻浓度与水深也无明显关系，3~8 m水样中盘星藻依然大量存在，湖底盘星藻数量达到最大，可能与沉降、湖浪搬运等作用有关 （Ybert et al.，1992；图6）。日内瓦湖波基面为9 m，贝加尔湖波基面为8~10 m，因此波浪作用可影响盘星藻的水深分布。南半球Titicaca湖盘星藻研究也发现，0~2 m水深段葡萄藻属和盘星藻含量小于20%，2~4 m水深段增加到70%，而4~200 m水深段达到90%（蒋庆丰等，2007）。
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图12 珠三坳陷X1井主微量元素古环境指标与碳同位素分布
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Fig.12 Paleoenvironment indexes of major and trace elements and distribution of carbon isotope from the well X1 of the Zhu III sub-basin
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图13 有机质成烃演化过程中碳同位素分馏模式 （据黄第藩，1993修改）
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Fig.13 Mode of carbon isotope fractionation during the evolutionary process of transformation from organic matter to hydrocarbons (modified from Huang Difan, 1993)
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盘星藻随水深的分布比较复杂，主要受水体pH、溶解有机碳、风浪、湖流、底泥的再悬浮和再沉降等外界物理因素有关，也与盘星藻原位生长、附着湖底淤泥表面越冬休眠等自身生理调节机制有关（黄小忠，2006）。大量现代湖泊盘星藻研究表明，盘星藻并非生存于湖水表层，而是存在从湖面到湖底立体空间的各种生境类型。珠三坳陷文昌组沉积时期，盘星藻极为繁盛，文昌B凹陷湖盆狭长而水深，在有限可容空间内生存于湖水表层之下的盘星藻（称为深水型盘星藻）主要利用水中碳酸氢根离子（碳同位素（δ13CVPDB）比大气中CO2重7‰~10‰）进行光合作用，导致其富集13C，埋藏成岩聚合成干酪根后造成了烃源岩碳同位素偏重。
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研究结果表明，从一级层序旋回尺度看，气候温暖湿润、湖泊古生产力高、藻类（盘星藻）繁盛、陆源母质输入少、深水窄盆和还原环境造成了大量藻类利用水中碳源进行光合作用，导致了文昌组中深湖相烃源岩碳同位素偏重；但从三级层序旋回尺度看，文昌组二段烃源岩碳同位素偏重不完全与藻类数量正相关，与水深关系更加密切；现代湖泊研究证实了盘星藻分布于不同水深范围，因此“深水型盘星藻”的繁盛很可能是珠三坳陷文昌组二段烃源岩碳同位素偏重的根本原因。
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图14 程海湖藻类种类（a）、数量（b）及水深（c）分布（据董云仙， 2012修改）
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Fig.14 Types (a) , abundant (b) and distribution of water depth with algae (c) in the Chenghai Lake (modified from Dong Yunxian, 2012)
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5 结论
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本文依据钻井岩石热解、孢粉、碳同位素、主微量元素和生物标志物等资料分析了珠三坳陷烃源岩碳同位素偏重的原因，提出了除藻类勃发外，深水型盘星藻的繁盛也是一种因素，甚至在四级层序范围内是碳同位素偏重的更重要影响机制。研究成果对于我国东部新生代近海湖泊烃源岩发育机制及古环境研究具有参考价值。
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（1）珠三坳陷文昌B凹陷文昌组中深湖相烃源岩碳同位素普遍偏重，δ13CVPDB均值为-24.3‰；扇三角洲相/浅湖相烃源岩碳同位素偏轻，δ13CVPDB均值为-26.8‰；恩平组浅湖相烃源岩和A凹陷恩平组浅湖相烃源岩碳同位素更轻，δ13CVPDB均值为-27.6‰。B凹陷文昌组烃源岩中Ⅰ型干酪根碳同位素最重，δ13CVPDB均值-23.4‰；Ⅱ1型干酪根碳同位素次之，δ13CVPDB均值为-24.4‰；Ⅲ型干酪根碳同位素最轻，δ13CVPDB均值为-27.9‰。
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（2）B凹陷文昌组中深湖相烃源岩碳同位素偏重，主要与气候温暖湿润、古生产力高、藻类繁盛、水系流入较少、陆源高等植物输入少、湖泊狭小而水深等古环境因素有关，并非埋藏早成岩阶段碳同位素分馏效应所致。文昌组二段碳同位素偏重更多与深水型盘星藻繁盛有关。
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（3）现代盘星藻研究表明盘星藻种类及水深分布比较复杂，受水体pH、溶解有机碳、风浪、湖流等外界物理因素和盘星藻生长方式等生理机制有关。深水型盘星藻利用水中碳酸氢根离子进行光合作用导致了其富集13CVPDB。
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参考文献
-
Bai Shunliang. 1998. Chemical-biostratigraphic study of on the Devonian Flemish-Famanian Event. Acta Scientiarum Naturalium Universitatis Pekinensis, 34(2-3): 363~368(in Chinese with English abstract).
-
Boudreau R E A, Galloway J M, Patterson R T, Kumar A, Michel F A. 2005. A paleolimnological record of Holocene climate and environmental change in the Temagami region, northeastern Ontario. Paleolimnol, 33: 445~461.
-
Chen Xuemei, Huang Xiaozhong, Tang Lingyu, Chen Fahu. 2016. A preliminary investigation of relationship between modern Pediastrum and the level of Xingyun Lake, central Yunnan, and its implications for the interpretation of the fossil record discussion on the relationship between Modern Astellates and lake depth and fossil records in Xingyun Lake, Yunnan. Chinese Science Bulletin, 61: 2395~2408(in Chinese with English abstract).
-
Dean W E, Gardner J V, Piper D Z. 1997. Inorganic geochemical indicators of glacial-interglacial changes in productivity and anoxia on the California continental margin. Geochimca et Cosmochimca Acta, 61: 4507~4518.
-
Dong Yunxian, Tan Zhiwei, Zhu Xiang, Guo Yanying, Quan Yu. 2012. Annual variation of the community structure and quantity of algae in Chenghai Lake annual changes in population structure and quantity of marine algae. Ecology and Environmental Sciences, 21(7): 1289~1295(in Chinese with English abstract).
-
Fedo C M, Nesbitt H W, Young G M. 1995. Unraveling the effects of potassium metasomatism in sedimentary rocks and paleosols, with implications for paleoweathering conditions and provenance. Geology, 23: 921~924.
-
Fu Ning, Li Youchuan, Sun Jianxin, Sun Yumei, Xu Jianyong. 2011. Recognition of oil source and source rocks in Zhu Ⅲ depression. Geoscience, 25(6): 1121~1130(in Chinese with English abstract).
-
Goncalves E T T, Bedregal R P, Coutinho L F. 2000. Petroleum system of the Camamu-Almada basin: A quantitative modeling approach. AAPG Memoir, 73: 257~271.
-
Harris N B, Freeman K H, Pancost R D, White T S, Mitchell G D. 2004. The character and origin of lacus trine source rocks in the Lower Cretaceous synrift section, Congo basin, West Africa. AAPG Bulletin, 88(8): 1163~1184.
-
Huang Baojia, Xiao Xianming, Zhang Mingqiang. 2003. Geochemistry, grouping and origins of crude oils in the eastern Pearl River Mouth basin, offshore South China Sea. Organic Geochemistry, 34: 993~1008.
-
Huang Difan. 1993. Distribution characteristics of carbon isotope composition in organic matter of terrestrial source rocks. China Offshore Oil and Gas (Geology), 7(4): 1~5(in Chinese).
-
Huang Xiaozhong. 2006. Holocene climate viriability of arid central Asia documented by Bosten Lake, Xingjiang, China. Doctoral dissertation of Lanzhou University (in Chinese with English abstract).
-
Jiang Qingfeng, Shen Ji, Liu Qixing, Zhang Enlou, Xiao Xiayun. 2007. High resolution paleoclimate evolution of lake sedimentation records in the Xifeng region since the Holocene. Scientific Bulletin, 52: 1042~1049(in Chinese).
-
Jiang Qingfeng, Ji Junfeng, Shen Ji, Matsumoto R Y O, Tong Guobang, Qian Peng, Ren Xuemei, Yan Dezhi. 2013. Holocene vegetational and climatic variation in westerly-dominated areas of Central Asia inferred from the Sayram Lake in northern Xinjiang, China. Science China (Earth Sciences), 56: 339~353(in Chinese).
-
Jones B, Manning David A C. 1994. Comparison of geochemical indexes used for the interpretation of palaeoredox conditions in ancient mudstones. Chemical Geology, 111: 111~129.
-
Köner C, Farquhar G D, Wang S C. 1991. Carbon isotope discrimination by plants follows latitudinal and altitudinal trends. Oecologia, (88): 30~40.
-
Lerman A, Imboden D G. 1989. Physics and Chemistry of Lakes. Berlin: Heidelberg, Springer.
-
Lézine A M, Duplessy J C, Cazet J P. 2005. West African monsoon variability during the last deglaciation and the Holocene: Evidence from fresh water algae, pollen and isotope data from core KW31, gulf of Guinea. Palaeogeography, Palaeoclimatology, Palaeoecology, 219: 225~237.
-
Li Hui, Zhang Yingchao, Niu Cuiyin, Lu Jiang, Zhou Gang, Zhan Yeping. 2015. Hydrocarbon accumulation pattern of Wenchang B sag, western Pearl River Mouth basin in northern South China Sea. Marine Geology and Quaternary Geology, 35(4): 133~140(in Chinese with English abstract).
-
Lu Jiang, Zhou Gang, Zheng Rongfen, Chen Yabing, Zhang Xia, You Li, Wu Yangyu, Xu Shouli, Liu Cai. 2016. Oil origin and accumulation characteristics in middle-deep strata of Wenchang A sag, Pearl River Mouth basin. China Offshore Oil and Gas, 28(1): 20~28 (in Chinese with English abstract).
-
Mei Shuiquan. 1988. Application of rock chemistry in the study of presinian sedimentary environment and the source of uranium mineralization in Hunan Province. Hunan Geology, (3): 27~33+51(in Chinese with English abstract).
-
Paduano G M, Bush M B, Baker P A, Fritz S C, Seltzer G O. 2003. A vegetation and fire history of Lake Titicaca since the Last Glacial Maximum. Paleogeography, Paleoclimatology, Paleoecology, 194: 259~279.
-
Quan Yongbin. 2018. Development mechanism of lacustrine hydrocarbon source rock and its contribution to reservoir formation in Zhu Ⅲ depression, the Pearl River Mouth basin. Doctoral dissertation of China University of Geosciences (Wuhan) (in Chinese with English abstract).
-
Stuiver M. 1975. Climate versus change in 13C content of the organic component of lake sediments during the Late Quaternary. Quatemary Research, (5): 251~262.
-
Sun Xiangjun, Wu Yushu. 1987. Distribution and quantity of sporopollen and algae in surface sediments of the Dianchi Lake, Yunnan Province. Marine Geology and Quaternary Geology, 7: 81~92(in Chinese with English abstract).
-
Sun Yumei, Li Youchuan, Huang Zhengji. 2009. Abnormal carbon isotope composition in organic matter of lacustrine source rocks close to sea. Petroleum Exploration and Development, 36(5): 609~615(in Chinese with English abstract).
-
Tell G, Del C, Zamaloa M. 2004. A Miocene algal assemblage dominated by Pediastrum leonensis n. sp. (Chlorophyceae) from Patagonia, Argentina: Paleoenvironmental implications. Journal of Paleolimnology, 32: 247~254.
-
Volkman J K, Karney P, Jeffrey S W. 1990. A new source of 4-methy sterols and 5-alpha (H)-stanols in sediments-prymnesiophyte microalgae of the genus pavlova. Organic Geochemistry, 15(5): 489~497.
-
Wang Chunjiang, Fu Jiamo, Sheng Guoying. 2006. Molecular carbon isotopic geochemistry of buried-hill oils and source rocks of the West Liaohe depression, China. Geochemica, 35(1): 68~80(in Chinese with English abstract).
-
Wang D R. 2000. Stable Isotope Geochemistry of Oil and Gas. Beijing: Petroleum Industry Press.
-
Wang Kaifa, Zhang Yulan, Jiang Hui, Sun Yihua, Zhang Yongchang. 1981. The discovery of Pediastrum assemblage in the peat layer of the East China Sea and the sea level change in the late Late Pleistocene. Chinese Science Bulletin, 2: 109~112(in Chinese).
-
Wang Qiuliang, Xie Yuanyun, Mei Hui. 2003. The characteristics of compositions of the organic matter δ13 in lake sediments and its paleoclimatic environmental significance. Safety and Environmental Engineering, 10(4): 17~20(in Chinese with English abstract).
-
Whitney B, Mayle F E. 2012. Pediastrum species as potential indicators of lake-level change in tropical South America. Journal of Paleolimnology, 47: 601~615.
-
Wright J, Schrader H, Holser W T. 1987. Paleoredox variations in ancient oceans recorded by rare earth elements in fossil apatite. Geochimica et Cosmochimica Acta, 51: 631~641.
-
Wu Duo, Zhou Aifeng, Chen Xuemei, Yu Junqing, Zhang Jiawu, Sun Huiling. 2015. Hydrological and ecosystem response to abrupt changes in the Indian monsoon during the last glacial, as recorded by sediments from Xingyun Lake, Yunnan, China. Palaeogeography, Palaeoclimatology, Palaeoecology, 421: 15~23.
-
Xie Guoliang, Shen Yulin, Liu Shugen, Hao Weiduo. 2018. Trace and rare earth element (REE) characteristics of mudstones from Eocene Pinghu Formation and Oligocene Huagang Formation in Xihu sag, East China Sea basin: Implications for provenance, depositional conditions and paleoclimate. Marine and Petroleum Geology, 92: 20~36.
-
Xiong Xiaohui, Xiao Jiafei. 2011. Geochemical indicators of sedimentary environments—A summary. Earth and Environment, 39(3): 405~414(in Chinese with English abstract).
-
Xu Zhaoliang, Li Chunyu, Kong Zhaochen. 2004. On the fossil Pediastrum from the Gaoximage section, Hunshandak sandy land and its ecological significance since 5000 a BP. Acta Botanica Sinica, 46: 1141~1148.
-
Yang Jihai, Yang Xibing, You Junjun, Jiang Rufeng, Xu Tang, Hu Gaowei, Li Shanshan, Chen Lin. 2019. Hydrocarbon accumulation law and exploration direction in Zhu Ⅲ depression, Pearl River Mouth basin. Acta Petrolei Sinica, 40(Supplement 1): 11~25(in Chinese with English abstract).
-
Ybert J P. 1992. Ancient lake environments as deduced from pollen analysis. In: Deioux C, Iltis A, eds. Lake Titicaca: A Synthesis of Limnological Knowledge. Boston: Kluwer Academic Publishers, 49~62.
-
You Junjun, Yang Xibing, Lei Mingzhu, Liang Gang, Wang Ziling. 2020. The characteristics and significances of cheilanthane tricyclic terpanes and bicyclic sesquiterpanes in source rocks and oils under different depositional environments in Zhu Ⅲ depression, Pearl River Mouth basin. Natural Gas Geoscience, 31(7): 904~914(in Chinese with English abstract).
-
Zhang Yingchao, Gan Jun, Deng Yong, Wang Zhenfeng, Li Xushen, Chen Zhihong. 2009. Hydrocarbon plays in Wenchang B sag and its surrounding areas, the western Pearl River Mouth basin. China Offshore Oil and Gas, 21(5): 303~307(in Chinese with English abstract).
-
Zhang Yingchao, Chen Zhihong, Li Xushen, Li Qi. 2011. Petroleum accumulation characteristics and favorable exploration directions in Wenchang B sag and its surrounding areas, Pearl River Mouth basin. Petroleum Geology and Exiperiment, 33(3): 297~302(in Chinese with English abstract).
-
Zheng Guodong, Meng Qingtao, Liu Zhaojun. 2020. Geochemical characteristics and paleolimnological information of oil shale in 1st Member of Qingshankou Formation in northern Songliao basin. Journal of Jilin University (Earth Science Edition), 50(2): 392~404(in Chinese with English abstract).
-
Zhou Gang, Zhang Yingchao, Lu Jiang, Li Hui, Hu Gaowei, Chen Yabing. 2018. Reevaluation of high-quality source rock in the Wenchang Formation of the Wenchang B sag, the western Pearl River Mouth basin. China Offshore Oil and Gas, 30(3): 28~37(in Chinese with English abstract).
-
白顺良. 1998. 泥盆纪弗拉阶-法门阶事件的化学-生物地层学研究. 北京大学学报（自然科学版）, 34(2-3): 363~368.
-
陈雪梅, 黄小忠, 唐领余, 陈发虎. 2016. 云南星云湖现代盘星藻与湖泊水深关系及其化石记录的探讨. 科学通报, 61: 2395~2408.
-
董云仙, 谭志卫, 朱翔, 郭艳英, 金玉. 2012. 程海藻类植物种群结构和数量的周年变化特征. 生态环境学报, 21(7): 1289~1295.
-
傅宁, 李友川, 孙建新, 孙玉梅, 徐建永. 2011. 珠三拗陷烃源岩及油源研究再认识. 现代地质, 25(6): 1121~1130.
-
黄第藩. 1993. 陆相烃源岩有机质中碳同位素组成的分布特征. 中国海上油气(地质), 7(4): 1~5.
-
黄小忠. 2006. 新疆博斯腾湖记录的亚洲中部干旱区全新世气候变化研究. 兰州大学博士学位论文.
-
加里莫夫. 2007. 同位素有机地球化学. 宫色, 李剑, 胡国艺(译). 北京: 石油工业出版社.
-
蒋庆丰, 沈吉, 刘兴起, 张恩楼, 肖霞云. 2007. 西风区全新世以来湖泊沉积记录的高分辨率古气候演化. 科学通报, 52: 1042~1049.
-
蒋庆丰, 季峻峰, 沈吉, Matsumoto R Y O, 童国榜, 钱鹏. 2013. 赛里木湖孢粉记录的亚洲内陆西风区全新世植被与气候变化. 中国科学: 地球科学, 43: 243~255.
-
李辉, 张迎朝, 牛翠银, 陆江, 周刚, 詹冶萍. 2015. 南海北部珠江口盆地西区文昌B凹陷油气运聚成藏模式．海洋地质与第四纪地质, 35(4): 133~140．
-
陆江, 周刚, 郑榕芬, 陈亚兵, 张霞, 尤丽, 吴杨瑜, 徐守立, 刘才. 2016. 珠江口盆地文昌A凹陷中深层原油来源及成藏特征. 中国海上油气, 28(1): 20~28．
-
梅水泉. 1988. 岩石化学在湖南前震旦系沉积环境及铀来源研究中的应用. 湖南地质, (3): 27~33+51.
-
权永彬. 2018. 珠江口盆地珠三拗陷湖相烃源岩发育机理及其成藏贡献. 中国地质大学(武汉)博士学位论文.
-
孙湘君, 吴玉书. 1987. 云南滇池表层沉积物中花粉和藻类的分布规律及数量特征. 海洋地质与第四纪地质, 7: 81~92.
-
孙玉梅, 李友川, 黄正吉. 2009. 部分近海湖相烃源岩有机质异常碳同位素组成. 石油勘探与开发, 36(5): 609~615.
-
王春江, 傅家谟, 盛国英. 2006. 辽河西部凹陷古潜山原油及其源岩的分子同位素地球化学. 地球化学 , 35(1): 68~80.
-
王大锐. 2000. 油气稳定同位素地球化学. 北京: 石油工业出版社.
-
王开发, 张玉兰, 蒋辉, 孙煜华, 章永昌. 1981. 东海海底泥炭层盘星藻组合的发现与晚更新世晚期的海面变化. 科学通报, 2: 109~112.
-
王秋良, 谢远云, 梅惠. 2003. 湖泊沉积物中有机碳同位素特征及其古气候环境意义. 安全与环境工程, 10(4): 17~20.
-
熊小辉, 肖加飞. 2011. 沉积环境的地球化学示踪. 地球与环境, 39(3): 405~414.
-
杨计海, 杨希冰, 游君君, 江汝锋, 徐涛, 胡高伟, 李珊珊, 陈林. 2019. 珠江口盆地珠三坳陷油气成藏规律及勘探方向. 石油学报, 40(增刊1): 11~25.
-
游君君, 杨希冰, 雷明珠, 梁刚, 汪紫菱. 2020. 珠江口盆地珠三坳陷不同沉积环境下烃源岩和原油中长链三环萜烷、二环倍半萜烷分布特征及地球化学意义. 天然气地球科学, 31(7): 904~914.
-
张迎朝, 甘军, 邓勇, 王振峰, 李绪深, 陈志宏. 2009. 珠江口盆地西部文昌B凹陷及周边油气成藏组合. 中国海上油气, 21(5): 303~307.
-
张迎朝, 陈志宏, 李绪深, 徐新德, 李琦. 2011. 珠江口盆地文昌B凹陷及周边油气成藏特征与有利勘探领域. 石油实验地质, 33(3): 297~302.
-
郑国栋, 孟庆涛, 刘招君. 2020. 松辽盆地北部青一段油页岩地球化学特征及其记录的古湖泊学信息. 吉林大学学报(地球科学版), 50(2): 392~404.
-
周刚, 张迎朝, 陆江, 李辉, 胡高伟, 陈亚兵. 2018. 珠江口盆地西部文昌 B 凹陷文昌组优质烃源岩再评价. 中国海上油气, 30(3): 28~37.
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摘要
部分中国近海湖盆和大西洋裂谷盆地发现了腐泥型有机质碳同位素偏重的现象，并伴随异常高总有机碳含量和生烃潜力。本文依据泥岩有机碳测试、孢粉分析、主微量元素、泥岩和原油碳同位素及饱和烃色质色谱资料，并结合现代湖泊盘星藻发育特征，从有机质来源、古环境条件和有机质保存改造三个方面探讨了珠江口盆地珠三坳陷古近系文昌组碳同位素正偏移的成因机制。珠三坳陷文昌组碳同位素异常与气候、古生产力、古水深和藻类勃发等古环境因素有关。然而，从三级层序尺度看，古水深可能是一个不可忽视的重要因素：指示水深的Rb/K比值随深度加深而增加，与碳同位素和TOC含量变化趋势一致。同时现代湖泊研究也证实了盘星藻分布于不同水深范围，因此“深水型盘星藻”的繁盛很可能是珠三坳陷文昌组二段烃源岩碳同位素偏重的根本原因。
Abstract
The phenomenon of sapropelic organic matter with high carbon isotope values, coupled with an abnormally high abundance of total organic carbon and hydrocarbon potential, has been identified in certain offshore lacustrine basins in China and rifting basins in the Atlantic. In this paper, we aim to investigate the mechanism behind the positive deviation of carbon isotope values within the organic matter of the Paleogene Wenchang Formation. Our research approach involves analyzing the organic carbon content, pollen, major and trace elements, as well as the carbon isotope and gas chromatograph-mass spectroscopy (GC-MS) of saturated hydrocarbon in both source rocks and crude oils.We also consider the characteristics of pediastrum in modern lakes to gain insights into the sources of organic matter, ancient environmental conditions, and the preservation and transformation of organic matter. The carbon isotope anomaly observed in the Wenchang Formation appears to be closely linked to various ancient environmental factors, including paleoclimate, paleoproductivity, and flourishing algae in the Zhu Ⅲ sub-basin. However, paleobathymetry may be a non-negligible significant factor on the scale of the third-order sequence.The Rb/K ratio, indicating the water depth, exhibits an increasing trend with depth, which coincides with the variations observed in carbon isotope values and TOC content. Additionally, modern lake investigations confirm the distribution of pediastrum across different water depths. Therefore, the bloom of “deep water type of pediastrum” is considered a key factor contributing to the high carbon isotope values observed in source rocks within the 2nd Member of the Wenchang Formation in the Zhu Ⅲ sub-basin.
