摘要
琼东南盆地被认为具有较好的天然气水合物资源潜力，第四系是水合物主要赋存层，但对第四系沉积物的物源演化却少有研究。本文基于琼东南盆地8口钻井所揭示的第四系沉积物重矿物和地球化学数据，结合数理统计分析方法，讨论了第四系沉积物的物源、物源迁移路径以及对水合物勘探的指示意义。研究表明，琼东南盆地第四纪时期主要接收红河、莺西和海南岛物源，不同区域物源贡献有明显差异。北部坳陷区以赤褐铁矿、钛铁矿、锆石、磁铁矿为特征矿物，主要受海南岛物源影响，海南岛物源存在受重力影响的垂向和受洋流控制由东向西的物源迁移路径。莺琼结合区受红河和海南岛物源共同作用，越靠近琼东南盆地，沉积物受海南岛物源作用越强。中央坳陷区同时接收三大物源补给，以莺西物源贡献为主，莺西物源自西向东混合海南岛和红河物源后，共同补给到中央坳陷。此外，中央凹陷区存在重晶石和黄铁矿等天然气水合物特征自生矿物异常，推断陵水凹陷东南部为水合物有利勘探区，尤其是LS6井附近；在乐东凹陷东南部下伏地层中天然气藏发育的潜力较大。
Abstract
Qiongdongnan basin is recognized for its promising natural gas hydrate (NGH) resource potential, with Quaternary strata serving as the primary NGH occurrence horizon. However, the provenance evolution of these Quaternary sediments remains poorly understood. This study investigates the source and migration pathways of these Quaternary sediments in the Qiongdongnan basin and their implications for hydrate exploration. Using heavy mineral and geochemical data from 8 wells, combined with mathematical statistical analysis, we reveal the provenance contributions to the basin during the Quaternary period. The Red River, Yingxi, and Hainan Island are identified as the primary sediment sources, and provenance contributions vary across different basin regions. The northern depression area is characterized by hematite, limonite, ilmenite, zircon, and magnetite, primarily sourced from Hainan Island. The provenance exhibits a vertical migration path driven by gravity and an eastward migration path influenced by ocean currents.Sediments in the Yingqiong Junction area are influenced by both Red River and Hainan Island provenance, with the latter's influence increasing closer to the Qiongdongnan basin. The central depression receives a mixed sediment supply from all three provenance regions, mainly from Yingxi. The provenance of Yingxi migrated westward, mixing with Hainan Island and Red River sediments before being re-supplied to the central depression. In addition, characteristic authigenic mineral anomalies associated with NGH, such as barite and pyrite, are observed in the sediments of the central sag. This suggests that the southeastern Lingshui sag is a favorable exploration area for hydrates, especially near the LS6 well. Moreover, the underbed southeast of the Ledong depression there exhibits significant potential for natural gas development.
Keywords
天然气水合物是一种极具潜力的清洁能源，自20世纪末以来受到世界各国政府的重视。在“双碳”和能源安全的背景下，深入研究和认识水合物的成藏环境具有重要意义。琼东南盆地是我国继珠江口盆地神狐海域后的又一水合物资源潜力区，包括GMGS5在内的多个钻探已经证实该盆地存在优质的水合物矿藏，主要赋存于第四系沉积物中（Ren Jinfeng et al.，2022; Xiong Pengfei et al.，2023）。
物源分析是认识沉积物搬运路径、物源分布及沉积环境的重要依据（张英利等，2018; Garzanti et al.，2019; Lyu Chengfu et al.，2021; 孙建勋等，2022; 陆蕾等，2023）。前人在琼东南盆地已开展了一些物源研究。曹立成（2014）从沉积物中重矿物组分出发，对新近系各沉积时期的物源做了研究，认为该时期琼东南盆地属于多物源混合补给，但随着沉降加速，红河、莺西、海南岛逐渐成为主要物源。Lyu Chengfu et al.（2021）基于碎屑锆石测试数据，认为在上渐新世—上中新世，盆地不同区域的物源贡献度有明显差异，红河物源在晚渐新世就已经进入了琼东南盆地。Ma Ming et al.（2022）基于锆石U-Pb定年和重矿物组合特征数据，认为在渐新世—中新世有多个物源补给到盆地，以海南岛贡献物源为主。除此之外，针对盆地不同区域学者们也开展了一些物源研究。邵磊等（2010）基于沉积物地球化学特征，指出盆地西部和东部有不同的主力物源。Lu Zeyu et al.（2023）基于地球化学数据对第四系物源做了研究，认为海南岛在该时期仅部分补给到琼东南盆地，红河和莺西物源对第四系贡献度更大。前人对琼东南盆地沉积物物源的分析，主要集中在深部地层（邵磊等，2010; 曹立成，2014; Lyu Chengfu et al.，2021; Ma Ming et al.，2022），普遍认为盆地是多物源混合补给，但在不同区域、不同时期物源贡献度有所差异。然而对琼东南盆地浅部天然气水合物主要赋存的第四系少有涉及，尤其对盆地不同区域第四系沉积物主要物源及其贡献度的认识有待补充完善（Cheng Cong et al.，2022; Lu Zeyu et al.，2023）。
本研究以琼东南盆地8口钻井揭示的第四系重矿物组分和地球化学数据为依据，采用主成分分析法进行重矿物分析，结合重矿物组合类型和ZTR指数分布特征，研究了琼东南盆地第四系物源特征，讨论了重矿物组分异常对天然气水合物的指示，提出了琼东南盆地天然气水合物有利勘探区。
1 区域地质概况
1.1 沉积演化
琼东南盆地地处中国南海北部，其东为神狐隆起，西与莺歌海盆地接壤，南临永乐、西沙隆起，北为海南岛，海域面积约6×104 km2，是一个新生代陆缘断陷盆地（图1）（Jiang Tao et al.，2013）。盆地格局呈NE—SW向，表现为“东西分块”和“南北分带”的平面特征（图1）。以区域性破裂不整合面T60层序为界，盆地在垂向上可分为下部古近系的裂陷期和上部新近系的坳陷期，呈现出“下断上坳”的双层结构（Xiong Pengfei et al.，2023）。在裂陷期，断裂构造活动发育强烈，坳陷期断裂活动明显减少，盆地趋于稳定（Xie Xinong et al.，2006）。
琼东南盆地最大沉积厚度约为12000 m，主要由新生代和第四纪地层沉积充填（Zhao Zhongxian et al.，2015）。裂后期地层从下往上为中新统三亚组、梅山组、黄流组，上新统莺歌海组，以及第四系乐东组，沉积环境逐渐从滨浅海向半深海—深海演变（图1）（Jiang Tao et al.，2013; 曹立成，2014）。自晚中新世以来，盆地进入加速沉降期，沉积环境为海陆过渡相—外海泥盆相，盆地南部主要发育海陆过渡相到深海相，南部隆起下降至海平面以下（吕明，2008; 曹立成，2014）。在第四纪，盆地主要为半深海—深海沉积环境，主要发育灰色—浅灰色黏土夹薄层粉砂，松散未成岩（熊鹏飞等，2021；Cheng Cong et al.，2022）。
Fig.1Structural division (a) and comprehensive histogram of Neogene strata (b) in Qiongdongnan basin (after Xiong Pengfei et al., 2023)
1.2 第四系潜在物源特征
以往物源分析表明，盆地潜在物源有北部的海南岛和红河、西部的莺西、东北部的珠江以及盆地南部隆起和盆内局部火山（曹立成，2014; Jiang Tao et al.，2015; Cheng Cong et al.，2022）。在第四纪，南部隆起下降至海平面以下，盆地趋于稳定，火山和南部隆起在该时期不发挥物源作用（吕明，2008; Cheng Cong et al.，2022）。另外已有研究表明，珠江是华南地区物源由陆向海的主要运移通道，华南物源进入珠江口盆地以后，在洋流等因素综合作用下，会有向西运移的趋势（何杰，2021; Cheng Cong et al.，2022; Lu Zeyu et al.，2023）。然而，在该时期琼东南盆地东部的西沙海槽水深超过3000 m，即使珠江物源有向西运移的趋势，往往也很难跨过西沙海槽向琼东南盆地中西部输送沉积物（Cheng Cong et al.，2022）。自上新世以来，海南岛、红河以及莺西物源是琼东南盆地主要物源（吕明，2008; 曹立成，2014; Cheng Cong et al.，2022）。
海南岛母岩主要为花岗岩，受风化作用影响，重矿物组合为锆石-钛铁矿，主要重矿物有锆石、电气石、白钛矿及黄铁矿（曹立成，2014）。海南岛南部主要发育陵水河、宁远河和望楼河三条河流，是海南岛物源流入琼东南盆地的主要通道，每条河流中沉积物重矿物组合略有差异（Cheng Cong et al.，2022）。陵水河沉积物主要表现为酸性火山岩矿物组合特征，以磁铁矿、角闪石和钛铁矿、赤褐铁矿为主，尤其在LSH-16S井样中钻获高含量的赤褐铁矿，表现为低ZTR指数（表1）（曹立成，2014; Lu Zeyu et al.，2023）。而宁远河、望楼河沉积物以锆石、钛铁矿、磁铁矿和电气石为主，但也受变质岩和火山岩影响（表1）（曹立成，2014; Lu Zeyu et al.，2023）。莺西物源主要接收越南中部沉积物，运输通道包括越南境内的秋滨河、蓝江以及归仁河等，出露岩石较为复杂，涵盖沉积岩、变质岩和岩浆岩，但以高级变质岩为主，重矿物主要特征为高含量的黄铁矿、磁铁矿、石榴子石、绿帘石和低含量锆石（表1）（曹立成，2014; Lu Zeyu et al.，2023）。红河发源于我国云南省内，经越南流入南海，是南海北部重要的物源通道。红河沉积物的重矿组合为钛铁矿-石榴子石-磁铁矿-赤褐铁矿-角闪石-绿帘石，沉积物受高级变质岩影响较大（表1）（曹立成，2014; Lu Zeyu et al.，2023）。
Table1Mineral composition of clastic rocks corresponds to the type of parent rock in the Quaternary of Qiongdongnan basin (modified from Cao Licheng et al., 2014)
2 样品及分析方法
所谓重矿物即是指密度大于2.68 g/cm3，化学性质稳定，具有较强抗风化能力，并且在沉积岩中的质量分数通常低于1%的矿物（Jiang Tao et al.，2015; 许苗苗等，2021）。由于沉积物在搬运过程中，稳定矿物与不稳定矿物含量会发生变化，使得形成不同的矿物组合特征（Garzanti et al.，2019）。通过数理统计处理，重矿物就可以较好反映沉积物的物源特征（许苗苗等，2021）。本次研究选取并统计了琼东南盆地不同区域8口典型钻井岩芯样品的重矿物分析数据，钻井井位分布见图1，钻井及岩芯样品基本情况见表2。重矿物分析在中国地质大学（武汉）重砂及选矿实验室完成，具体流程包括：样品经过烘干、磨细、筛分及淘洗得到重矿物部分，通过磁选对强磁、弱磁和无磁重矿物进行分离称重，随后对矿物进行镜下鉴定（曹立成，2014）。单样品统计颗粒数在500~700粒左右。岩芯样品测试仪器为Agilent 7900和GeoLas HD，激光能量80 mJ，频率5 Hz，激光束斑直径为32 μm（Liu Yongsheng et al.，2008）。为保证数据的可靠性和准确性，各井位重矿物百分含量用该井测试样品的算术平均值进行替代，并剔除了个别重矿物百分含量＞1%的异常样品，大多数井位有3个及以上有效样品参与测试。研究还结合主成分分析对测试数据进行研究，以加深对物源受控因素和不同物源贡献度的认识。
表2琼东南盆地钻井及岩芯样品基本情况
Table2Drilling and core sample information of Qiongdongnan basin
3 结果
3.1 重矿物特征
在琼东南盆地第四系中共识别出21种重矿物，选取了含量较大且普遍存在的15种重矿物进行对比分析，以此判断物源方向。样品颗粒中重矿物含量变化范围较大，从0.17%~78.12%都有涵盖。颗粒中重矿物含量大于10%有重晶石、黄铁矿、绿帘石、赤褐铁矿、钛铁矿以及磁铁矿；含量在5%~10%的重矿物有锆石和锐钛矿；含量在1%~5%的重矿物有磷灰石、金红石、白钛矿、石榴子石、电气石、角闪石；含量极低的有辉石以及在个别井中出现的榍石、透闪石和橄榄石等（表3）。依据井位分布和区域构造特征，将研究区划分为北部坳陷区、中央坳陷区、莺琼结合区三个区域。
北部坳陷区靠近海南岛，分布在陆架坡折带以北，主要井位为LS3、LS4、LS5井（图1）。重矿物以黄铁矿、赤褐铁矿、钛铁矿、磁铁矿最为普遍，同时持有较高的重晶石含量（LS5＞73.28%），而石榴子石和金红石相对含量较低（表3）。中央坳陷区主要位于乐东凹陷和陵水凹陷，包括LS1、LS2、LS6井，重矿物以重晶石、黄铁矿、赤褐铁矿、绿帘石、白钛矿及角闪石为主，尤其以重晶石含量较高（表3）。莺琼结合区主要是指琼东南盆地西北部与莺歌海盆地交壤处，主要包括YC1、YC2井（图1）。在这两口井样品中，重矿物组分以绿帘石、钛铁矿、赤褐铁矿、锆石、锐钛矿、黄铁矿、磁铁矿为主，其余矿物含量变化范围相对均匀，保持在5%以内（表3）。另外，在莺琼结合区，重晶石含量相较于其他两个区域明显下降，均值为5.07%（表3）。
表3琼东南盆地第四系沉积物重矿物含量（%）及锆石Zr浓度
Table3The mass fraction (%) of heavy minerals and the concentration of zircon (Zr) in Quaternary sediments of Qiongdongnan basin
注：-代表缺少数据。
3.2 重矿物主成分分析
使用SPSS26.0软件对测试数据进行标准化处理，经KMO取样适切性量常数和Bartlett球形度法进行主成分分析适用性检验。检测数据的KMO值为0.616，大于0.6，Sig显著性值小于0.05，表明主成分分析法对测试数据适用（Pirkle et al.，1985）。解释方差大于10%的因子如表4所示。在第四系沉积物中，三种主成分的解释方差分别为55.23%、23.22%、15.07%，三种主成分所解释的方差之和为93.52%。在主成分1中，石榴子石、黄铁矿、绿帘石贡献度最高，矿物组合表现为莺西物源特征（曹立成，2014）。主成分2中，钛铁矿、角闪石、绿帘石、磁铁矿持有较高贡献度，其余重矿物表现一般，矿物组合表现为红河高级变质岩特征。主成分3中，以钛铁矿、锐钛矿和锆石贡献为主，此外电气石、绿帘石和金红石也有一定贡献度，表现为海南岛复杂母岩重矿物组合特征。综上可以看出，琼东南盆地在第四纪物源受到莺西、红河和海南物源的综合影响，从这几口井样的测试结果来看，莺西物源对盆地第四系沉积物贡献较好。
表4琼东南盆地第四系主要重矿物主成分分析结果
Table4Principal component analysis of major heavy minerals in Quaternary of Qiongdongnan basin
3.3 ZTR指数特征
ZTR指数是锆石、电气石和金红石三大稳定矿物在透明矿物中的百分比值，是判断重矿物成熟度的重要指标，该值越大成熟度越高，表明离物源区越远（van Hattum et al.，2006; Vermeesch et al.，2016）。这是因为在长期搬运和风化等外力作用下，不稳定重矿物逐渐分解，这会使得稳定重矿物的相对含量增加（Vermeesch et al.，2016; 许苗苗等，2021）。本研究中，ZTR指数计算主要参考Huber（1962）和张诚（2021）。研究区重矿物ZTR指数变化范围集中在0.64~14.95（图2）。其中，ZTR高值集中在盆地西部的莺琼结合区。在北部坳陷区ZTR指数值变化范围为0.64~8.53，LS3、 LS4、LS5井ZTR值分别为8.53、5.12、0.64，在平面上，由东北向西南呈现递增趋势（图2）。在莺琼结合区，YC1、YC2井ZTR值分别为13.63和14.95，由西北向东南递增（图2）。在中央坳陷区，LS1、LS2、LS6均保持较低的ZTR值，分别为1.01、1.73和1.83，在平面上由西向东有一定递增趋势（图2）。
4 讨论
4.1 干扰因素
在由源到汇的过程中，沉积物会受到一系列的物理化学作用影响，主要包括化学风化、机械磨蚀、水力分选以及成岩作用等，这些作用会影响沉积物中重矿物组分的变化，可能对物源分析形成干扰（Garzanti et al.，2019; 何杰，2021）。沉积物颗粒的物理和化学指标对外力改造沉积物的强弱有较好的指示作用（曹立成，2014）。重矿物遭受风化溶解以后，颗粒普遍会出现包括溶蚀坑和糙边等溶蚀结构，这是判断是否遭受风化溶蚀的直观指标（许苗苗等，2021）。
本研究所测试的样品主要为较粗的砂质颗粒，颗粒表面未发现明显的溶蚀结构。另外，在大多数情况下，当母岩处于有限“风化条件”，可以不考虑风化作用对物源分析的影响（（许苗苗等，2021）。根据风化稳定性，重矿物可分为稳定和不稳定两大类，由于稳定重矿物化学性质稳定，耐腐蚀，可以较好反映母岩特征。本文所采用的ZTR指数为稳定重矿物所占透明矿物百分比值，这在一定程度上也降低了风化等作用对分析结果的干扰。Garzanti et al.（2015）通过选取适宜河流开展机械磨蚀对重矿物的影响研究，发现沉积物即使是在长距离河流中受到搬运磨蚀，矿物组分也不会发生明显变化。因此，通常在无人工干扰的情况下，可不考虑机械磨蚀对重矿物含量的影响。水力等效和挟带等效原理会使得同源沉积物中的重矿物在不同环境下出现偏差。除开展沉积物粒度分析以外，水力分选效应还很容易通过异常高值的元素浓度在密度较大的矿物中优先赋存来检测验证，如锆石中的Zr元素浓度（Garzanti et al.，2015; 何杰，2021）。样品中锆石Zr元素浓度测试结果显示，最大值为247×10-6，仅有极少数样品超过200×10-6，上地壳中Zr元素浓度标准值为190×10-6~193×10-6，故样品Zr元素浓度无异常高值（表3）。因此，水力分选效应对第四系重矿物测试结果的影响是十分有限的。这一认识与前人对琼东南盆地新近系重矿物水力分选研究结果一致（曹立成，2014）。另外，成岩作用也会对沉积物中重矿物组成产生较大影响（Garzanti，2019）。这是由于埋藏成岩时，其中的重矿物可能会与孔隙流体在特殊的温压条件下发生反应（许苗苗等，2021）。本研究所取样品为第四系沉积物，大多都松散未成岩，矿物颗粒表面没有发现明显的溶蚀现象，并且稳定性较差的绿帘石、石榴子石甚至辉石仍占有一定的百分含量。这些证据表明成岩作用对本研究重矿物的影响很小。
图2琼东南盆地现今海底地形、重矿物ZTR指数分布及主要物源
Fig.2Present seabed topography, ZTR index of heavy minerals and main provenance of Qiongdongnan basin
4.2 第四系物源
自上新世莺歌海组沉积时期以来，琼东南盆地以浅海—半深海沉积环境为主，南部隆起在该时期已全部没入海平面以下（吕明，2008）。第四纪，南海海平面持续上升（图1），南部隆起不再对琼东南盆地提供物源（曹立成，2014）。红河、莺西和海南岛物源是琼东南盆地第四纪主要物源。
YC1、YC2井位于莺琼结合区，在中新世，该区域同时接收海南岛和红河物源补给（曹立成，2014）。据样品重矿物组分揭示，这两口井第四系沉积物中具有较高的绿帘石和钛铁矿，属绿帘石、钛铁矿、石榴子石、角闪石共生，为红河物源特征；同时，锆石、赤褐铁矿、白钛矿、黄铁矿也有不小贡献，并且ZTR值较高，兼具海南岛物源特征（表3）。这表明莺琼结合区在第四纪仍属于物源混合补给区，接受了红河和海南岛物源的交叉补给。相比较而言，YC1井具有更高的赤褐铁矿和锆石含量，而YC2井在绿帘石含量上更具优势（图3）。这说明YC1井可能受海南岛物源的影响更大，YC2井则更多受红河物源影响。
图3琼东南盆地第四系重矿物组合特征平面分布
Fig.3Characteristic plane distribution of heavy mineral association in the Quaternary of Qiongdongnan basin
LS3、LS4、LS5井位于北部坳陷区，除黄铁矿和重晶石含量异常高值以外，这三口井均以赤褐铁矿、钛铁矿、锆石、磁铁矿为特征矿物，表明主要接收海南岛物源（表3）。ZTR值从东往西呈增高趋势，指示了由东向西是物源主要输送方向。这一结论与Cheng Cong et al.（2022）对琼东南盆地第四系物源的研究结果一致，物源方向可能与洋流运动有关。
LS1、LS2、LS6井处于中央坳陷区，同样存在重晶石和黄铁矿异常高值现象（图4）。较低的ZTR值和较高含量的磁铁矿-绿帘石和黄铁矿指向莺西物源重矿物组合特征。同时，这三口井样品重矿物组分中钛铁矿、赤褐铁矿和磁铁矿也有不小贡献，这是红河高级变质岩的重矿物组合特征（图3）；并且还兼具海南岛锆石-电气石-赤褐铁矿-白钛矿的组合特征（表3）。复杂的重矿物组分表明中央凹陷区接收了三个主要物源区的混合物源，较低的ZTR值是莺西物源的特征之一，以莺西物源贡献为主。从ZTR值的平面分布和海底地貌来看，莺西物源由西向东混合红河、海南岛物源后补给到琼东南盆地中央峡谷区（图2）。此外，LS1和LS2井白钛矿的含量相较于LS6井偏低，在三大物源体系中，白钛矿是海南岛较为独有的特征矿物之一。结合中央坳陷由西向东的主要物源输送路径，说明海南岛物源除受洋流控制在北部坳陷区由东向西搬运以外，极有可能仍然存在近乎北-南向受重力影响垂向补给到中央坳陷区的物源路径。这在一定程度上能够与前人对琼东南盆地第四系物源路径的认识相对应（Cheng Cong et al.，2022）。
4.3 天然气水合物勘探的启示
（1）地震特征：琼东南盆地是继珠江口盆地之后被认为最具水合物资源潜力的沉积盆地。大量的研究已经证实琼东南盆地第四系中存在较好的水合物矿藏。似海底反射（BSR）是天然气水合物稳定域的底界面，被认为对水合物有很好的指示作用。据江定川等（2021）研究揭示，琼东南盆地形成水合物的临界水深为600 m，即水合物稳定域主要存在于水深大于600 m 的海底地层中；在水深1800 m左右，稳定域厚度达到最大值约190 m（图4a）。盆地整体向东倾，由西向东水深逐渐加大。在陵水凹陷和北礁凹陷等深水区，具备较好稳定域条件，有利于水合物富集（图1，图4a）。陵水凹陷是琼东南盆地典型油气潜力区，已发现包括LS17-2在内的多个大型油气田。据过陵水凹陷东南部的地震剖面揭示（图4b），深部地层中断裂较为发育，同时识别出气烟囱和底劈特征反射，表明地层中流体运移条件较好；在第四系中发育有块体流等有利于水合物富集的沉积体（Cheng Cong et al.，2022）。这些特征都表明在陵水凹陷，深部烃源岩热演化形成的热成因气，具备向浅部第四系运移的良好条件。并且该区域第四系中适宜的稳定域厚度及较为发育的块体流沉积体，都是水合物富集的良好条件。
Fig.4Gas hydrate stability zone thickness in the Qiongdongnan basin (a) (after Jiang Dingchuan et al., 2021) , and seismic reflection characteristics across Lingshui sag (b) (section location shown in Fig.1)
（2）地球化学特征：地球化学是表征水合物存在的有效技术手段之一（邬黛黛，2008; Feng Donget al.，2021）。自生碳酸盐岩常形成于水合物溢出口，常以结壳、结核和水合物互层的形式产出，世界上几乎所有水合物产地都有自生碳酸盐矿物的发现，是水合物矿藏较为直观的证据（吴能友等，2007; Feng Dong et al.，2021）。除自生碳酸盐矿物之外，硫化物（黄铁矿）和硫酸盐矿物（重晶石）也与水合物具备较好关联（邬黛黛，2008）。众多证据表明，甲烷的厌氧氧化是形成黄铁矿的主要原因（吴能友等，2007; 邬黛黛，2008）。在水合物适合的沉积环境中，自生黄铁矿是甲烷厌氧氧化的重要产物，在一定程度是可以指示甲烷上升流的存在（吴能友等，2007; 邬黛黛，2008）。重晶石（BaSO4）是海洋中自生硫酸盐的主要形式之一，能够在沉积物被埋藏后继续生长（吴能友等，2007; 邬黛黛，2008）。海底沉积物中重晶石的成因讨论主要集中在钡的来源，或是来源于冷泉携带的深部流体，或是来源于生物分解（Rothwell，1989; 王家生等，2003）。已有的研究成果表明，黄铁矿、重晶石和碳酸盐等自生矿物都是水合物识别的重要标志（王家生等，2003; 邬黛黛，2008）。充足的气源是水合物成藏的关键条件之一（王家生，2003; Cheng Cong et al.，2021）。已经证实，琼东南盆地水合物气源为以热成因气为主的混合成因气，即深部热成因气向上运移与浅部地层中的生物成因气混合，在适宜的温压条件下形成水合物矿藏（Lai Hongfei et al.，2021; Ren Jinfeng et al.，2022）。本次沉积物样品中的黄铁矿普遍存在晶体严重氧化现象。在LS2、LS4、LS6井中黄铁矿与重晶石都保持较高且相近的含量（图5）。LS1和LS5井重晶石含量异常高，而黄铁矿相比较而言占比较低（图5）。黄铁矿的含量高值异常，可能与外来物源补给或原位矿物自生两个因素有关。重晶石并不是琼东南盆地三大物源的特征矿物，因此重晶石的含量异常高值主要与矿物的自生过程相关。北部坳陷带LS3、LS4、LS5井水深均不超过200 m，结合琼东南盆地三维稳定域的研究认识，这几口井所在位置未达到形成水合物所需的临界水深（江定川等，2021）。LS1井的重晶石含量异常，与深部大量携带含钡流体运移至第四系有关，并且流体量较大，使得CH4气体与浅部地层中的含铁流体已发生较为充分的厌氧氧化反应，致使黄铁矿形成有限，重晶石持续增长。
综合来看，LS1井下伏地层深部气源充足，可能形成天然气藏，而LS2和LS6井下伏气源补给比较稳定，水合物因异常高压分解的可能性较小，是水合物矿藏形成的潜在区域，即陵水凹陷东南部是水合物勘探的有利区，尤其是LS6井附近。
图5琼东南盆地各井位重晶石和黄铁矿百分含量
Fig.5Barite and pyrite percentage in wells of Qiongdongnan basin
5 结论
（1）琼东南盆地第四纪，化学风化、机械磨蚀和水动力分选以及成岩作用对沉积物中重矿物的影响较小，物源是重矿物分布差异的主要影响因素，火山和南部隆起在第四纪不提供物源，红河、莺西和海南岛是盆地第四纪主要物源区。
（2）在第四纪，琼东南盆地北部坳陷带主要接受海南岛物源补给，存在受重力影响由北向南和受洋流控制由东向西的物源迁移路线；莺琼结合区受红河和海南岛物源混合补给，越靠近琼东南盆地受海南岛物源影响越大；中央坳陷带受到三大物源同时补给，以莺西物源补给为主，莺西物源由西向东运移，与红河、海南岛物源混合后共同补给到中央坳陷区。
（3）在琼东南盆地中央坳陷带的第四系沉积物中，重晶石和黄铁矿等天然气水合物特征矿物含量较高，陵水凹陷东南区是水合物有利勘探区，乐东凹陷东南部可能存在一定资源潜力的天然气藏。
