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锂（Li）、铍（Be）、铌（Nb）、钽（Ta）、锆（Zr）、铪（Hf）等稀有金属是重要的战略性关键矿产，其中锂是21世纪的能源金属（李建康等，2014，2019；许志琴等，2018；王登红，2019；王汝成等，2020；侯增谦等，2020）。江西稀有金属成矿类型以花岗岩型为主，伟晶岩型次之。花岗岩型稀有金属矿床主要分布于江西北部，代表性矿床有宜春雅山414、横峰松树岗，均显示与高分异演化的花岗岩密切相关（李洁和黄小龙，2013；杨泽黎等，2014；Zhu et al.，2015），形成时代主要为燕山期，目前人们对赣北这些稀有金属矿床进行了大量研究，并取得了一批丰硕的科研成果（Yin et al.，1995；Huang et al.，2002；李洁和黄小龙，2013；杨泽黎等，2014；李胜虎，2015；Zhu et al.，2015；Wang et al.，2018；Che et al.，2019；张勇等，2019），但对赣南地区花岗岩的稀有金属成矿作用关注甚少。
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赣南铌钽锂等稀有金属成矿类型主要为伟晶岩型和花岗岩型，前者以宁都河源和广昌西港锂辉石矿为代表，锂成矿时代主要为加里东期（Che et al.，2019）；后者以石城海罗岭和姜坑里铌钽矿为代表，海罗岭矿区中粒斑状黑云母二长花岗岩成岩时代为127.7 Ma（全岩Rb-Sr）（中国矿产地质志·江西卷编委会，2015），姜坑里矿区花岗岩和似伟晶岩同位素年龄分别为140.6 Ma（Rb-Sr等时线）和150 Ma（K-Ar法）❶。由于Rb-Sr和K-Ar同位素系统存在封闭温度低、体系容易受后期地质事件扰动等问题（Dickin and Muller，2005），其年龄偏新，因此需要新的同位素分析测试方法对其进行精确厘定。同时前人也未对海罗岭花岗岩的蚀变岩石学、岩石地球化学开展系统研究。因此，本文选取石城海罗岭铌钽矿床为研究对象，开展花岗岩岩石学、岩石地球化学和同位素年代学等研究，进行重点解剖，以期为赣南地区花岗岩型稀有金属找矿勘查提供岩石地球化学和同位素年代学依据。
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1 区域地质背景
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石城海罗岭铌钽矿床地处赣南的宁都—石城地区，位于武夷山隆起带西坡永平-寻乌北北东向断裂带上（图1），属武夷山成矿带浙中-武夷山（隆起）W-Sn-Mo-Au-Ag-Pb-Zn-Nb-Ta-（叶腊石）萤石成矿带（徐志刚等，2008）。区域上出露地层主要有青白口系周潭岩组、南华系万源岩组、南华系—震旦系洪山组、寒武系外管坑组和白垩系茅店组。周潭岩组岩性主要为片麻岩、斜长角闪岩等；万源岩组岩性主要为变粒岩等；洪山组岩性主要为冰碛砾岩、石墨石英片岩等；外管坑组主要岩性为硅质岩、碳质板岩；茅店组主要岩性为红色砂岩、砂砾岩等。区域内断裂发育，主要有北东向、北北东向、北西向和近东西向，各组断裂耦合共同控制着区域内岩浆岩的侵位、白垩纪盆地的展布和稀有金属矿床（点）的分布（图2）。
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该区岩浆活动强烈，分布广泛，有加里东期和燕山期花岗岩。加里东期花岗岩岩性为斑状黑云母二长花岗岩，呈岩基状产出（如会同、营上、驿前岩体），其成岩年龄为425.8±6.2 Ma（崔圆圆等，2013），属晚志留世。围绕会同岩体外围分布有宁都河源、广昌头陂、西港等锂辉石矿床，其成矿年龄为424~420 Ma（铌钽铁矿U-Pb），归属于晚志留世（Che et al.，2019），与成岩时代基本一致。燕山期花岗岩分为侏罗纪和白垩纪两期，其中侏罗纪花岗岩岩性为二长花岗岩和花岗闪长岩等，呈岩株状产出；白垩纪花岗岩岩性为中粒斑状黑云母二长花岗岩和中细粒黑云母二长花岗岩，呈小岩株、岩瘤状产出，燕山期花岗岩主要分布于海罗岭、姜坑里等地。此外，区域内还见有岩脉侵入，如花岗斑岩脉、伟晶岩脉、花岗岩脉、石英脉、闪长（玢）岩脉和辉绿岩脉等。
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图1 海罗岭矿床大地构造位置图（据舒良树等，2021，略加修改）
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Fig.1 Tectonic location map of the Hailuoling deposit (modified after Shu Liangshu et al., 2021)
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①—绍兴-萍乡-龙胜断裂带；②—石台-九江-吉首隐伏断裂带；③—郯庐断裂带
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①—Shaoxing-Pingxiang-Longsheng fault zone; ②—Shitai-Jiujiang-Jishou buried fault zone; ③—Tan-Lu fault zone
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图2 石城地区稀有金属矿产地质简图
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Fig.2 Geological sketch showing rare metal deposits in Shicheng area
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石城海罗岭铌钽矿床与姜坑里铌钽矿、西江排铌钽锂矿、大坝铌钽矿、松岭锡矿和楂山里萤石矿等矿床（点）共同构成了石城钽铌锂萤石矿田（图2），主要矿化类型为蚀变花岗岩型铌钽矿和斑岩型、隐爆角砾岩型锡矿（胡论元等，2015）。海罗岭铌钽矿床除钽、铌外，伴生有锂、铷、锆（铪）等多种稀有金属。此外，矿田内伟晶岩脉与稀有金属矿化密切相关，常成组成群出露，组成区内一系列稀有金属矿床（点），如西江排铌钽锂矿、大坝铌钽矿等。
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2 矿床地质特征
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2.1 矿区概况
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海罗岭铌钽矿区出露地层为南华系下统万源岩组（图3），为一套浅灰色、灰黑色巨厚层状变质长石石英砂岩、变粒岩、黑云母长英质角岩等，具硅化和角岩化。断裂主要有东西向、北东向和北西向，其中东西向挤压断裂带与北东向断裂控制着花岗岩体、铌钽矿体及各类岩脉的分布，北西向硅化破碎带为成矿后断裂，切割花岗岩体及矿体。
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图3 海罗岭矿床地质简图（据温珍连等，2008修改❷）
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Fig.3 Geological sketch of the Hailuoling deposit (modified after Wen Zhenlian et al.，2008）
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矿区内岩浆岩主要为中粒斑状黑云母二长花岗岩和中细粒黑云母二长花岗岩（图3、图4a）、似伟晶岩（图4b、c、f）及钠长石化白云母化中粒斑状黑云母二长花岗岩（图4d）等。中粒斑状黑云母二长花岗岩（ηγβK1a）分布于矿区中心，与爆发角砾岩共生，呈岩瘤状产出（图3），东西剖面上呈漏斗状，南北剖面上呈向北倾斜的筒状，局部见边缘相为中细粒斑状黑云母二长花岗岩。强烈钠长石化叠加白云母化中粒斑状花岗岩形成了铌钽矿体。
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该区中细粒黑云母二长花岗岩（ηγβK1b）（图4e）主要出露在矿区西侧，呈岩株状，在中粒斑状黑云母二长花岗岩内部偶见有几米宽的中细粒黑云母花岗岩岩脉侵入（图4g、h）。经深部钻孔证实向北倾伏，中粒斑状黑云母二长花岗岩仅赋存于415 m标高以上，其底部被中细粒黑云母二长花岗岩侵入截断。似伟晶岩主要分布于钠长石化白云母化中粒斑状黑云母二长花岗岩（铌钽矿体）边部（图3、图4a），由边部到中心，大致可为云母石英伟晶岩（图4b）、云母锂辉石伟晶岩（4c）和碱性长石伟晶岩（图4f）。
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爆发角砾岩分布于中粒斑状黑云母二长花岗岩的顶部与变质岩的接触带（图3），东西长450 m，南北宽200 m。平面上呈似椭圆形，剖面上呈似漏斗状。角砾成分为变质长石石英砂岩和中粒斑状黑云母二长花岗岩，外形棱角状，大小不一，一般20~40 cm，大者1~2 m，小者几毫米，随着深度的增加，角砾变小，其与变质长石石英砂岩无明显界线。此外，矿区内以花岗斑岩脉出露最多，其次有花岗岩脉、石英闪长岩脉、角闪煌斑岩脉和石英脉等。
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2.2 矿床地质
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2.2.1 矿体特征
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矿区内主要矿体有11条，地表出露5条（编号为Ⅰ~Ⅴ号），盲矿体有6条（图3、图5），产于爆发角砾岩与中粒斑状黑云母二长花岗岩的内外接触带，局部与变质岩接触，形态以脉状为主，部分为透镜状、瘤状，矿体在剖面上呈侧列分布（图5），沿倾向延深较短。I号矿体规模最大，呈近南北走向，主体倾向北东东—南东东，0线以南倾向西，倾角介于53°~65°，长330 m，厚度一般4~34 m，最大可达60 m；平均品位:Nb2O5 0.0129%，Ta2O5 0.0184%，储量占全区总储量的55%。海罗岭矿床成矿元素以Ta、Nb为主，伴生有Li、Rb、Zr、Hf等稀有金属元素，矿体稀有元素平均含量见表1。全区平均品位为Nb2O5 0.0119%，Ta2O5 0.0170%，Li2O含量为0.1156%，Rb2O含量为0.1521%，（Zr+Hf）2O含量为0.0076%。
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图4 海罗岭矿区野外地质特征
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Fig.4 Field geological characteristics of the Hailuoling mining area
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（a）—海罗岭矿区采场；（b）—云母石英伟晶岩；（c）—云母锂辉石伟晶岩；（d）—钠长石化白云母化中粒斑状黑云母二长花岗岩；（e）—中细粒黑云母二长花岗岩；（f）—碱性长石伟晶岩；（g）—似伟晶岩脉和中细粒黑云母二长花岗岩侵入到钠长石化白云母化中粒斑状黑云母二长花岗岩中；（h）—似伟晶岩脉和中细粒黑云母二长花岗岩侵入到钠长石化白云母化中粒斑状黑云母二长花岗岩中素描示意图
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(a) —the stope of the Hailuoling mining area; (b) —mica quartz pegmatite; (c) —mica spodumene pegmatite; (d) —albitized and muscovitized medium-grained porphyritic biotite monzogranite; (e) —medium-fine-grained biotite monzogranite; (f) —alkaline feldspar pegmatite; (g) —pegmatite dykes and medium-fine biotite monzogranite intruded into the albitized and muscovitized medium-grained porphyritic biotite monzogranite; (h) —sketch of pegmatite dykes and medium-fine biotite monzogranite intruded into albitized and muscovitized medium-grained porphyritic biotite monzogranite
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图5 海罗岭矿床②号勘探线剖面图（据温珍连等，2008修改❷）（②号勘探线位置见图3）
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Fig.5 Section of No.2 exploration line of the Hailuoling deposit (modified after Wen Zhenlian et al.，2008❷) (the location of No.2 exploration line is shown in Fig.3)
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笔者在野外调查过程中对云母锂辉石伟晶岩进行了拣块取样分析，Nb2O5含量为0.0439%，Ta2O5含量为0.0161%，Li2O含量为0.72%，Rb2O含量为0.38%，Nb、Ta、Rb均达工业品位以上，Li接近工业品位，指示在海罗岭矿区存在蚀变花岗岩型和花岗伟晶岩型两种稀有金属矿化类型，这一特征与广昌西港—宁都河源一带单一的花岗伟晶岩型锂辉石矿（胡为正等，2005，2006；Che et al.，2019）明显不同，显示在石城地区具有花岗伟晶岩型锂矿找矿潜力。
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2.2.2 矿石特征
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矿石类型为蚀变花岗岩型和花岗伟晶岩型，前者为似斑状结构，基质具中粒花岗结构，块状构造；后者主要为细粒伟晶结构、中粒伟晶结构，条带状构造、块状构造。矿石矿物主要有铌钽铁矿、锰钽铁矿、细晶石、铁锂云母、锂云母、锂辉石、变种锆石等（胡论元等，2015），还有微量的铌铁矿、钽铁矿、铌铁金红石、黑钨矿、锡石、辉铋矿和辉钼矿等。脉石矿物主要为石英、钠长石、钾长石、黑鳞云母、黄玉、萤石、绢云母、石榴子石、电气石、绿泥石和高岭土等。
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2.2.3 蚀变特征
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矿区内花岗岩蚀变强烈，在空间上，表现出一定的分带特征，垂向上，自上而下，蚀变由强变弱，平面上，自矿区中心由内往外蚀变由强减弱。蚀变类型主要为早期的钠长石化、白云母化、黄玉化，晚期的绢云母化、硅化、高岭土化、绿泥石化等。
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早期蚀变表现为钠长石常交代石英和钾长石:微细板条状钠长石呈多层环状交代粗大的石英晶体（图6a），推测为热液沿石英生长环带溶蚀交代形成钠长石环带，图6a中可见交代形成的钠长石环带贯穿石英斑晶；另外自形—半自形板状钠长石常沿钾长石边缘交代（图6b），局部见板条状钠长石在钾长石和石英的交界处同时对两种矿物进行交代。黄玉化常伴随钠长石化出现:他形粒状的黄玉沿石英边缘交代，或沿长石解理缝及其边缘交代（图6c、d），黄玉粒径为0.05~0.3 mm。白云母化强烈:常见黑云母褪色发生浅色云母化形成白云母（图6e、f），局部见白云母交代钾长石和钠长石（图6f、g）。
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晚期蚀变表现为绢云母化与硅化较为普遍:长石类矿物常发生绢云母化并伴随硅化，图6h见绢云母、石英充填于切穿钠长石的晚期裂隙中，局部见绢云母沿黄玉颗粒及边缘交代。另外还见有钾长石的高岭土化及黑云母的绿泥石化。对比分析发现，铌钽矿化与钠长石化、白云母化强度呈正相关关系，即钠长石化、白云母化越强，铌钽含量越高。
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3 样品采集与分析方法
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本次研究主要采集了海罗岭铌钽矿区采场中地表出露的钠长石化白云母化中粒斑状黑云母二长花岗岩（矿体）（样品编号为21HLL19、21HLL20、21HLL21）、中细粒黑云母二长花岗岩（样品编号为21HLL03、21HLL04、21HLL05）、硅化中细粒黑云母二长花岗岩（样品编号为21HLL07、21HLL08、21HLL09、21HLL10）和云母石英伟晶岩（样品编号为21HLL11）、云母锂辉石伟晶岩（样品编号为21HLL12）、碱性长石伟晶岩（样品编号为21HLL15）等，采样位置见图3。
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钠长石化白云母化中粒斑状黑云母二长花岗岩呈灰白色，似斑状结构（图7a），块状构造，斑晶由钾长石（5%）和石英（8%）组成（图7b）；基质具中粒花岗结构，主要为斜长石（33%）、钾长石（29%）、石英（20%）、黑云母（3%）及微量锆石。岩石钠长石化、白云母化、绢云母化（图7b、c）普遍，见有稀有金属花岗岩中典型的“雪球结构”（图7c），即石英斑晶中分布有短柱状或粒状钠长石，呈环状，似滚动的雪球，这一特征在赣南地区稀有金属花岗岩中尚属首次发现。
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中细粒黑云母二长花岗岩呈灰白色，中细粒花岗结构（图7d），块状构造，矿物成分主要为钾长石（36%）、斜长石（32%）、石英（28%）、黑云母（4%）（图7e）等及微量磷灰石，局部可见较强的硅化（图7f）、钠长石化，具弱高岭土化，可见微量萤石。
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似伟晶岩呈脉状或透镜状产出，表现出一定的分带特征，由内而外，大致可分为碱性长石伟晶岩、云母锂辉石伟晶岩和云母石英伟晶岩。云母锂辉石伟晶岩（图7g）呈灰白色，具细粒伟晶结构，块状构造，矿物组成主要为云母（25%）（图7h）、锂辉石（61%）（图7i）、石英（8%）、长石（5%）及少量褐帘石（1%）（图7i），硅化较强，局部见高岭土化。
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对上述花岗岩选择典型岩矿石样品进行了全岩主量、微量和稀土元素测定，对中细粒黑云母二长花岗岩（样品21HLL10）进行了LA-ICP-MS锆石U-Pb同位素测年，对云母锂辉石伟晶岩（样品21HLL12）、碱性长石伟晶岩（样品21HLL15）进行了LA-ICP-MS独居石U-Pb同位素测年。
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3.1 主量、微量及稀土元素分析
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全岩主量、微量及稀土元素分析在自然资源部南昌矿产资源检测中心完成。主量元素主要采用无水四硼酸锂熔融，与样品混匀后在1150~1250℃熔融成玻璃熔片，采用飞利浦帕纳科PANalytical Axios X荧光光谱仪进行测定，X光管电压50 kV，电流50 mA，采用康普顿射线为内标校正基体效应。各元素含量测量范围:0.002%~99%。微量及稀土元素采用电感耦合等离子体质谱法测定，样品前处理方式主要采用封闭溶矿，采用氢氟酸、硫酸、王水等处理，检测仪器为美国热电公司Q-MS型质谱仪，仪器主要性能（Li（7）≤3%RSD，Y（89）≤3%RSD，Tl≤3%RSD），能在5~250荷质比范围内进行扫描，仪器检测条件为跳峰，发射功率1250W，采用内标法进行校正。上述检测方法具有试剂消耗较少、检出限低，精密度高、空白含量低等优点。上述项目测定结果质量监控精密度、准确度等要求均满足DZ/T0130—2006中相关项目质量要求。
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图6 海罗岭矿区富钽花岗岩蚀变特征
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Fig.6 Granite alteration characteristics in the Hailaoling mining area
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（a）—粒状钠长石贯穿石英斑晶构成多层环带构造，正交偏光；（b）—钠长石呈自形、半自形短柱状或板状围绕钾长石分布，正交偏光；（c）—黄玉交代石英和钠长石，单偏光；（d）—黄玉交代石英和钠长石，正交偏光；（e）—黑云母褪色蚀变成白云母，岩石中绢云母化较强，正交偏光；（f）—黑云母褪色蚀变成白云母，白云母、绢云母交代钾长石、钠长石，钾长石发育高岭土化，正交偏光；（g）—蚀变形成的白云母交代钾长石、钠长石，正交偏光；（h）—绢云母化、硅化发育于切穿钠长石裂隙中，正交偏光；Ab—钠长石；Bi—黑云母；Kf—钾长石；Mu—白云母；Qz—石英；Ser—绢云母；Kl—高岭石；Toz—黄玉
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(a) —granular albite through quartz phenocryst to form a multilayer ring structure; (b) —albite is euhedral, semi-euhedral short column or plate, around potassium feldspar; (c) —topaz metasomatic quartz and albite; (d) —topaz metasomatic quartz and albite; (e) —biotite is faded and corroded into muscovite, and sericitization is developed in rocks; (f) —biotite faded into muscovite, muscovite and sericite metasomatized potassium feldspar and albite, potassium feldspar developed kaolinization; (g) —altered muscovite metasomatic potash feldspar and albite; (h) —sericitization and silicitization develop in fractures that cut through albite; Ab—albite; Bi—biotite; Kf—potassium feldspar; Mu—muscovite; Qz—quartz; Ser—sericite; Kl—kaolinite; Toz—topaz
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图7 海罗岭矿区典型岩矿石特征
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Fig.7 Petrographic characteristics of typical rocks and ores in the Hailuoling mining area
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（a）—钠长石化白云母化中粒斑状黑云母二长花岗岩（样品21HLL19）；（b）—钠长石化白云母化中粒斑状黑云母二长花岗岩中石英斑晶中包裹有钠长石，基质发育绢云母化，正交偏光；（c）—钠长石化白云母化中粒斑状黑云母二长花岗岩中发育的“雪球结构”，石英斑晶中包裹的短柱状或粒状钠长石呈环状分布，正交偏光；（d）—中细粒黑云母二长花岗岩（样品21HLL03）；（e）—中细粒黑云母二长花岗岩中石英、黑云母、钾长石特征，单偏光；（f）—硅化中细粒黑云母二长花岗岩镜下特征，正交偏光（样品21HLL07）；（g）—云母锂辉石伟晶岩（样品21HLL12）；（h）—云母锂辉石伟晶岩中云母、锂辉石镜下特征，正交偏光；（i）—云母锂辉石伟晶岩中锂辉石发育，见少量褐帘石，正交偏光；Ab—钠长石；Bi—黑云母；Kf—钾长石；Mu—白云母；Qz—石英；Spo—锂辉石；Alt—褐帘石；Ser—绢云母
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(a) —albitized and muscovitized fine-grained porphyritic biotite monzogranite (sample21HLL19) ; (b) —albites in the quartz phenocryst and sericite is developed in matrix of albitized and muscovitized fine-grained porphyritic biotite monzogranite; (c) —the “snowball structure” developed in the albitized and muscovitized fine-grained porphyritic biotite monzogranite, and the short columnar or granular albites enclosed in quartz phenocrysts are distributed in circular; (d) —medium-fine biotite monzogranite (sample21HLL03) ; (e) —quartz, biotite and potash feldspar in medium-fine biotite monzogranite; (f) —characteristic of silicified medium-grained biotite monzonite under microscope (sample21HLL07) ; (g) —mica spodumene pegmatite (sample21HLL12) ; (h) —characteristic of mica and spodumene in mica spodumene pegmatite; (i) —spodumene and a small amount of allanite is developed in mica spodumene pegmatite; Ab—albite; Bi—biotite; Kf—potassium feldspar; Mu—muscovite; Qz—quartz; Spo—spodumene; Alt—allanite; Ser—sericite
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3.2 花岗岩锆石和伟晶岩独居石U-Pb年龄分析
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锆石和独居石U-Pb同位素定年在东华理工大学核资源与环境国家重点实验室LA-ICP-MS仪器上完成，所采用的激光剥蚀系统为Coherent公司生产的GeoLasHD 193 nm准分子激光器，电感耦合等离子体质谱仪为安捷伦公司生产的7900 ICP-MS。测试过程中采用氦气为载气，氩气为补偿气，两者通过一个T型玻璃接口混合进入质谱仪，T型玻璃接口与激光剥蚀系统之间配置有信号平滑装置（Hu et al.，2015），以达到平滑的分析信号。锆石激光剥蚀频率和束斑分布为5Hz和32 μm，激光能量密度为3.5J/cm2，以国际锆石标样91500（Wiedenbeck et al.，2004）为外标校正分析过程中U-Pb同位素分馏，以国际锆石标样Plešovice（Sláma et al.，2008）监控分析质量，以玻璃标准物质NIST610作外标校正微量元素分馏。独居石激光剥蚀频率和束斑分布为3Hz和16 μm，激光能量密度为3J/cm2，以国际独居石标样TS-Mnz（Budzyń et al.，2021）为外标校正分析过程中U-Pb同位素分馏，以国际独居石标样Bananeira（Gonçalves et al.，2016）监控分析质量，以玻璃标准物质NIST610作外标校正微量元素分馏。每个分析数据点包括大约20s背景信号和40s样品剥蚀信号，对分析数据的离线处理（包括对样品和空白信号的选择、仪器灵敏度漂移校正、元素含量及U-Th-Pb同位素比值和年龄计算）采用软件ICPMSDataCal11.0 （Liu et al.， 2008，2010）完成。样品的U-Pb年龄谐和图绘制和年龄加权平均计算采用 Isoplot 4.15完成。
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4 测试结果
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4.1 主量元素特征
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钠长石化白云母化中粒斑状黑云母二长花岗岩具有较高的SiO2（71.26%~72.42%）、全碱（8.63%~9.48%）、Al2O3（16.54%~17.01%）含量和较低的TiO2（0.01%）、MnO（0.05%）、MgO（0.01%~0.04%）、CaO（0.14%~0.25%）和P2O5（0.01%）含量（表2）。全岩K2O/Na2O值平均为0.77，具富钠特征。铝饱和指数均在1.2以上（1.26~1.41），属强过铝质岩石。在A/CNK-A/NK图解（图8b）中，样品点全部投影在过铝质区域，分异指数高（93.0~94.0，平均值为93.5），表明岩石经历了高度的分异演化。
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相对于钠长石化白云母化中粒斑状黑云母二长花岗岩，新鲜的中细粒黑云母二长花岗岩具较高的 SiO2（75.25%~76.00%）、K2O（4.62%~4.78%）、TiO2（0.05%）、MgO（0.08%~0.13%）、CaO（0.49%~0.75%）和P2O5（0.01%~0.02%）含量，全碱（8.16%~8.64%）、Al2O3（12.59%~12.97%）、Na2O（3.52%~3.86%）和MnO（0.04%~0.05%）含量偏低（表2）。经历了硅化等蚀变的中细粒黑云母二长花岗岩较新鲜岩石具更高的SiO2（74.08%~77.34%）、Al2O3（13.29%~15.08%）、Na2O（4.05%~5.48%）含量和更低的TiO2（0.01%~0.02%）、Fe2O3（0.04%）、MnO（0.02%）、MgO（0.01%）、CaO（0.25%~0.28%）含量。中细粒黑云母二长花岗岩F含量大于0.2%，P2O5含量在0.1%左右，Al2O3含量小于14.50%，SiO2含量大于73%，类型接近富氟低磷花岗岩（黄小龙等，1998）；全岩K2O/Na2O值平均为1.3，具富钾特征，铝饱和指数（1.07~1.11）偏低，属准铝和弱过铝质花岗岩到强过铝质岩石，分异指数高（93.8~95.2，平均值为94.5），表明岩石经历了高度的分异演化。
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注:A/CNK=Al2O3/（CaO+Na2O+K2O）（分子比）；DI—分异指数。
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续表3
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注:TE1，3为四组分效应指数，据Irber（1999）方法计算。
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图8 海罗岭矿区花岗岩体SiO2-（K2O+Na2O）分类图（a）及A/CNK-A/NK图解（b）
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Fig.8 SiO2- (K2O+Na2O) diagram (a) and A/CNK-A/NK plot (b) of the granite in the Hailuoling mining area
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（a）底图据Middlemost（1994），图中碱性与亚碱性系列分界线据Irvine et al.（1971）；（b）底图据Maniar et al.（1989）
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(a) after Middlemost (1994) , and the boundary between alkaline and subalkaline series in the figure after Irvine et al. (1971) ; (b) after Maniar et al. (1989)
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总体上看，中粒斑状黑云母二长花岗岩与中细粒黑云母二长花岗岩均属亚碱性系列，全部落在典型花岗岩区（图8a），两者均属于过铝质岩石（图8b）。从早期中粒斑状黑云母二长花岗岩到晚期中细粒黑云母二长花岗岩，岩石中K2O和P2O5含量升高，而Al2O3、MnO、Na2O和F的含量降低（表2、表3），早期钠长石化白云母化中粒斑状黑云母二长花岗岩显示出富氟、富钠、富铝的特征，这与宜春雅山复式岩体晚期锂云母花岗岩中F和P含量显著升高的现象明显不同（李洁和黄小龙，2013）。
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4.2 稀土及微量元素特征
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钠长石化白云母化中粒斑状黑云母二长花岗岩稀土总量ΣREE为16.3×10-6~23.2×10-6，平均为19.0×10-6（表3）。LaN/YbN值为1.95~2.61，平均为2.18，δEu=0.81~1.24，平均为1.08，轻稀土富集，轻重稀土分异明显，具弱的正铕异常和“四分组”效应（TE1，3值平均为1.10）（图9a）。岩石富含挥发性组分F及Li、Rb、Nb、Ta等，具明显的Rb、Ta、Pb、Nd、Hf的正异常和Ba、Nb、Sr、P、Ti的负异常（图9b），Nb/Ta值（0.34~0.49，平均为0.39）和Zr/Hf值（3.73~4.19，平均值为4.02）低。
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图9 海罗岭矿区花岗岩体稀土元素球粒陨石标准化配分曲线（a，标准化数值据Sun and McDonough，1989）及微量元素原始地幔标准化蛛网图（b，标准化数值据Sun and McDonough，1989）
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Fig.9 Chondrite-normalized REE distribution patterns (a, normalized values after Sun and McDonough，1989) and primitive mantle-normalized trace element spider grams (b, normalized values after Sun and McDonough，1989) of the granite in the Hailuoling mining area
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中细粒黑云母二长花岗岩稀土总量ΣREE为320×10-6~337×10-6，平均为329×10-6（表3）。LaN/YbN值为2.03~2.22，平均为2.10，δEu=0.05~0.06，平均为0.05，轻重稀土分异不明显，具强的负铕异常（图9a），表明岩石经历了高度的分异演化。岩石中富含挥发性组分F以及Li、Rb、Nb等，而Ta含量低，具有明显的Rb、Th、Pb、Nd、Hf的正异常和Ba、Nb、Sr、P、Ti的负异常（图9b），Nb/Ta值（11.0~12.7，平均为12.0）和Zr/Hf值（14.2~16.9，平均为15.4）较低。经历了硅化等蚀变的中细粒黑云母二长花岗岩稀土总量ΣREE为211×10-6~266×10-6，平均为239×10-6，较未蚀变的中细粒黑云母二长花岗岩Ta含量明显增高，Nb/Ta、Zr/Hf值降低，Nb/Ta平均值降为3.16。
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4.3 锆石U-Pb年龄
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分析了海罗岭中细粒黑云母二长花岗岩样品（21HLL10）30个测点，其中有效点16个，样品中锆石为无色透明或浅黄色，透明—半透明，大部分锆石结晶较好，呈柱状或长柱状，长径80~200 μm，长宽比多为1.5∶1~2∶1，阴极发光（CL）图像（图10a）显示，锆石具内部结构和弱的岩浆环带，少部分锆石CL图像中呈黑色。样品21HLL10共获得16个有效测试点数据，这些锆石的U含量变化范围在4647×10-6~15172×10-6，Th的变化范围在1501×10-6~12553×10-6之间，Th/U值变化范围在0.25~0.83之间，均大于0.1，表明它们均为典型岩浆结晶锆石（表4）。
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在206Pb/238U-207Pb/235U谐和图中，样品21HLL10点都落在谐和线上或靠近谐和线（图10b），表明被测锆石未遭受明显的后期热事件的影响。其206Pb/238U年龄介于139.1~143.7 Ma之间，经计算获得的206Pb/238U年龄统计权重平均值为141.9±1.1 Ma（MSWD=0.17，2σ）（图10c），属早白垩世。
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4.4 独居石U-Pb年龄
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云母锂辉石伟晶岩样品（21HLL12）独居石呈浅黄色、透明，为半自形—自形短柱状、粒状，粒径在40~180 μm之间。背散射（BSE）图像中独居石内部结构均匀，部分边部出现晶棱圆化、港湾状结构，独居石颗粒整体成分均匀，无明显环带。伟晶岩独居石U-Pb同位素测定结果见表5。对25颗独居石进行U-Pb同位素测年，本次共获得17个有效点，208Pb/232Th年龄值均分布于谐和曲线上或附近，故优先选取208Pb/232Th加权平均年龄，为141.68±0.69 Ma（MSWD=2.2，n=17）（图11a、b）。
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图10 海罗岭矿区中细粒黑云母二长花岗岩CL图像、206Pb/238U视年龄值（a）和锆石U-Pb谐和图（b、c）
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Fig.10 CL images, 206Pb/238U apparent ages (a) and zircon U-Pb concordant diagrams (b, c) of the medium-fine grained granite bearing biotite in the Hailuoling mining area
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碱性长石伟晶岩样品（21HLL15）独居石呈浅黄色、透明，为半自形—自形短柱状、粒状，粒径在40~125 μm之间。背散射（BSE）图像中独居石内部结构相对均匀，部分表面具有熔蚀特征，边部出现晶棱圆化、港湾状结构，独居石颗粒整体成分均匀，无明显环带。伟晶岩独居石U-Pb同位素测定结果见表5。对25颗独居石进行U-Pb同位素测年，本次共获得16个有效点，208Pb/232Th年龄值均分布于谐和线上或附近，故优先选取208Pb/232Th加权平均年龄，为137.62±0.73 Ma（MSWD=3.6，n=16），略晚于云母锂辉石伟晶岩（图11c、d）。
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5 讨论
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5.1 对铌钽等稀有金属成矿的认识
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海罗岭矿区蚀变作用经历了早期的钠长石化、白云母化、黄玉化，晚期的绢云母化、硅化、高岭土化、绿泥石化等，呈现出碱性长石化到云英岩化的演化过程。花岗岩成矿的这些交代蚀变过程，正是碱金属有规律的更替过程，即K→Na（南京大学地质学系，1981）。钠长石化与铌钽矿化密切相关，钠长石化白云母化中粒斑状黑云母二长花岗岩（富钽花岗岩）K2O/Na2O值最低，平均为0.77，显著富钠，指示钠长石化程度与铌钽矿化强度呈正相关性。
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海罗岭富钽花岗岩中“雪球结构”普遍且完整，表明成岩和成矿体系的封闭性较好（胡受奚等，2004），这种良好的封闭条件同样表现在岩体与围岩的接触带上似伟晶岩的发育（王玉荣等，1979；林德松，1993）。然而，体系的封闭条件对稀有金属成矿至关重要，当含Ta、Nb等稀有元素的岩浆向上侵位时，封闭条件有利于降低熔体温度，促使侵入体上部挥发分的聚集（林德松，1996）。赵振华等（1992）提出F等挥发分的大量存在为稀有金属的运移提供了有利条件，也是熔体-流体相互作用的重要控制因素。花岗岩体系中HF的存在会使斜长石中钙长石组分分解成萤石、黄玉和石英，在HF逸度较高时生成钠长石（熊小林等，1996）。而黄玉正是一种含F的硅铝酸盐，是典型的气成热液矿物（熊小林等，1999）。
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海罗岭铌钽矿床围岩主要为南华系巨厚层状变质砂岩等，具有良好的封闭条件，海罗岭花岗岩显著特征为富含挥发性组分F，因此，封闭的体系-聚集的挥发分共同促使钠长石化、白云母化、黄玉化等热液蚀变的发育，而蚀变作用的发生对该地区稀有金属成矿极为关键。徐克勤等（1982，1983）提出与陆壳改造型花岗岩有关的钨、锡、稀有金属等矿床的形成过程中，单纯的花岗岩形成作用的活化转移，还不足以导致有关矿床的形成，还必须有热液过程中的碱交代活化转移，使富集在年轻花岗岩之造岩矿物中的成矿元素转移浸出，进一步富集形成矿床。海罗岭花岗岩钠长石化为碱交代中的钠交代，叠加的白云母化则为钾质交代，这些交代蚀变过程中正是稀有金属成矿的过程。
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图11 海罗岭矿区伟晶岩独居石U-Pb谐和图和加权平均年龄图
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Fig.11 Monazite U-Pb concordia diagrams and weighted average age diagrams of pegmatite in the Hailuoling mining area
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5.2 全岩F、ΣREE含量及Nb/Ta、Zr/Hf、K/Rb值对稀有金属成矿的指示
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前人将南岭地区含钨锡铌钽花岗岩划分为含钨花岗岩、含锡花岗岩、含钽铌花岗岩，并对其岩石地球化学特征进行了系统的总结（陈骏等，2008），其中含钽铌花岗岩TiO2含量和CaO/（K2O+Na2O）值低，Al2O3/TiO2和Rb/Sr值明显偏高，强过铝质，贫Ba+Sr、稀土和高场强元素，铕亏损强烈，明显富Rb和Nb，高度分异演化。海罗岭富钽花岗岩地球化学特征与南岭地区稀有金属花岗岩特征基本相似，但铕亏损不明显，δEu平均为1.08，显示出弱的正铕异常。这可能为围岩斜长石在水-岩反应中蚀变水解导致的，海罗岭富钽花岗岩具有明显的热液流体作用特征（樊献科，2019）。
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研究显示，花岗岩的F含量、Nb/Ta值、Zr/Hf值和稀土“四分组”效应等特征，能指示花岗岩是否经历了岩浆-流体的相互作用过程（赵振华等，1992；Zaraisky et al.，2008；Ballouard et al.，2016）。海罗岭花岗岩富挥发性组分F，特别是钠长石化白云母化中粒斑状黑云母二长花岗岩中F含量最高，Nb/Ta值均小于5、Zr/Hf值均小于10和稀土“四分组”效应等特征，共同揭示海罗岭铌钽成矿的过程，可能发生了强烈的热液交代作用。
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挥发分在花岗岩型稀有金属成矿过程中发挥的重要作用已经形成共识（李启津，1986；赵振华等，1992；李福春等，2000；熊小林等，2002；朱金初等，2002；Xu et al.，2023），F等挥发分的大量存在为稀有金属的运移提供了有利条件，也是熔体-流体相互作用的重要控制因素（赵振华等，1992）。海罗岭富钽花岗岩中F含量最高，达到8330×10-6~13076×10-6，平均为10475×10-6，与宜春雅山414钽铌矿中富钽的锂云母花岗岩F含量（1.69%~1.82%）较为接近（李洁和黄小龙，2013）。对比华南主要稀有金属花岗岩，F含量与Ta、Li矿化富集程度呈明显的正相关（图12a、e），而与Nb矿化富集程度不明显（图12c）。
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海罗岭富钽花岗岩中稀土总量极低，ΣREE为16.3×10-6~23.2×10-6，平均为19.0×10-6，落入前人总结的南岭含钽铌花岗岩ΣREE为0.53×10-6~50.3×10-6（平均为19.1×10-6）的范围内，且与其平均值极为接近（陈骏等，2008）。对比华南主要稀有金属花岗岩，显示稀土总量与Li富集程度呈显著的负相关（图12f），即稀土总量越低，Li含量越高，与Ta富集程度具有一定的负相关（图12b），但稀土总量与Nb富集程度不明显（图12d）。Ta和Li矿化的花岗岩稀土总量一般都小于40×10-6，但并非稀土总量小于40×10-6就一定成矿。
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前人研究显示，不同时代花岗岩从老到新，铌和钽趋向增加，但Nb/Ta值总体趋向减小，在复式花岗岩体中，从早阶段到晚阶段，Nb/Ta值也趋向减小（南京大学地质学系，1981）。Ballouard et al.（2016）提出Nb/Ta=5是划分过铝质花岗岩纯岩浆体系（Nb/Ta﹥5）和岩浆-热液体系（Nb/Ta﹤5）的分界值，也是区分矿化过铝质花岗岩的标志。海罗岭硅化的中细粒黑云母二长花岗岩与未蚀变岩石比较，Nb/Ta平均值由11.99降至3.16，钠长石化白云母化中粒斑状黑云母二长花岗岩中Ta含量为136×10-6~237×10-6，而Nb/Ta值平均为0.39。与赣西地区宜春雅山锂云母花岗岩和宜丰锂白云母花岗岩，赣北横峰松树岗黄玉钠长石花岗岩，广西栗木二云母-白云母花岗岩对比分析，显示花岗岩型钽铌矿中Nb/Ta值与Ta矿化富集强度均呈明显的负相关（图13a），Ta含量大于50×10-6的花岗岩，其Nb/Ta值均小于2，而Ta含量大于120×10-6的花岗岩，即达到工业品位以上，其Nb/Ta值均小于1。Nb/Ta值与Nb矿化富集程度表现为弱的正相关（图13d），与Li矿化富集程度相关性不明显（图13g）。因此，推测Nb/Ta值小于2可以作为形成钽矿化的良好标志， Nb/Ta值小于1，可能是形成工业品位以上钽矿化的判别标志。
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图12 华南稀有金属矿床中花岗岩F-Ta、F-Nb、F-Li和ΣREE-Ta、ΣREE-Nb、ΣREE-Li协变图解
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Fig.12 F-Ta, F-Nb, F-Li and ΣREE-Ta, ΣREE-Nb, ΣREE-Li covariation diagram of granites in rare metal deposits in South China
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数据来源据李洁和黄小龙，2013；杨泽黎等，2014；Zhu et al.，2015；董业才和丁汝福，2016；Xie et al.，2019；李仁泽等，2020
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Data from Li Jie and Huang Xiaolong, 2013; Yang Zeli et al., 2014; Zhu et al., 2015; Dong Yecai and Ding Rufu, 2016; Xie et al., 2019; Li Renze et al., 2020
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在花岗岩成岩或稀有金属成矿过程中，锆和铪的分离是经常有规律地发生的，从过程的早阶段到过程的晚阶段，Zr/Hf值是趋向减小的（南京大学地质学系，1981）。Zr/Hf值是花岗岩成因关系、分馏程度和稀有金属成矿潜力的可靠指标，Zr/Hf值＜25时，具有寻找Sn、W、Mo、Be等矿床的较好找矿前景，而Zr/Hf值＜10是形成Ta矿床的条件（Zaraisky et al.，2008）。华南主要钽铌矿化花岗岩大多具有Zr/Hf值小于10的特征（图13b、e、h），不过Zr/Hf值＜10并不一定能够成矿。Zr/Hf值与Ta矿化富集强度呈明显的负相关（图13b），即Zr/Hf值越小，Ta越富集，但与Nb、Li矿化富集程度相关性不明显（图13d、h）。
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图13 华南稀有金属矿床中花岗岩微量元素比值与含矿性图解
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Fig.13 Diagrams of granites trace element ratio and ore potentiality in rare metal deposits in South China
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数据来源据李洁和黄小龙，2013；杨泽黎等，2014；Zhu et al.，2015；董业才和丁汝福，2016；Xie et al.，2019；李仁泽等，2020
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Data from Li Jie and Huang Xiaolong, 2013; Yang Zeli et al., 2014; Zhu et al., 2015; Dong Yecai and Ding Rufu, 2016; Xie et al., 2019; Li Renze et al., 2020
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K/Rb值可作为花岗岩中钽矿化的地球化学指示剂，也是一个有意义的找矿标志（林德松，1978）。华南地区主要钽铌矿化花岗岩具有较低的K/Rb值，多数＜40，平均值为19.26，与林德松（1978）总结的南岭地区七个含钽、铌矿床中主矿体带内花岗岩K/Rb值基本一致。整体上，K/Rb值与Ta、Li矿化富集强度呈明显的负相关（图13c、i），与Nb矿化富集程度表现为弱的正相关（图13f）。初步总结含钽矿化花岗岩中K/Rb值＜40，含锂矿化花岗岩中K/Rb值＜20。
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5.3 燕山期铌钽锂矿成矿对赣南地区稀有金属找矿的指示意义
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本次研究获得的海罗岭中细粒黑云母二长花岗岩锆石U-Pb年龄为141.9±1.1 Ma，归属于早白垩世，其形成于中粒斑状黑云母二长花岗岩之后，因此中细粒黑云母二长花岗岩年龄代表了中粒斑状黑云母二长花岗岩年龄的下限。
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锆石U-Pb同位素体系是伟晶岩定年中常用的方法，但因伟晶岩中的锆石往往具有高的U含量，易发生蜕晶化甚至重结晶作用等，使得运用锆石U-Pb定年来限定伟晶岩的形成时代存在诸多困难（蒋少涌等，2021）。独居石是中酸性花岗岩、伟晶岩、变质岩等岩石中的一种副矿物，Th、U含量高，U-Th-Pb体系封闭温度高，耐放射性损伤能力强，初始普通Pb含量低，对高分异花岗岩的测年可以获得较好的结果（万渝生等，2004；Williams et al.，2007；吴黎光和李献华，2020；张雅等，2021）。对同一花岗岩的对比测试表明，采用独居石测年与锆石测年其年龄结果一致（张雅等，2021）。本次研究获得的海罗岭矿区云母锂辉石伟晶岩和碱性长石伟晶岩独居石U-Pb年龄分别为141.68±0.69 Ma和137.62±0.73 Ma，指示似伟晶岩的形成时间稍晚于中粒斑状黑云母二长花岗岩和中细粒黑云母二长花岗岩，归属于早白垩世。这一时间，也基本可以代表伟晶岩型锂矿的形成时代，总体上伟晶岩形成过程持续了约4 Ma。本次研究在海罗岭矿区新发现早白垩世伟晶岩型锂矿，这在赣南地区尚属首次，这一发现为赣南地区锂矿找矿提供了新的方向。
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与华南典型花岗岩型铌钽锂矿对比（表6），海罗岭矿区稀有金属花岗岩成岩时代与宜丰白水洞、茜坑花岗岩型锂矿成矿时代（140 Ma左右）较为接近，但两者赋矿花岗岩体和主成矿元素明显不同，海罗岭稀有金属矿化主要赋存在钠长石化白云母化中粒斑状黑云母二长花岗岩中，成矿元素以Ta、Nb为主，伴生有Li、Rb、Zr、Hf等，宜丰白水洞、茜坑矿床赋矿岩体为钠长石化中细粒白云母花岗岩，其主成矿元素为Li，而Ta、Nb含量偏低（周建廷等，2011；吴学敏等，2016），这可能为两者所处的构造环境和源区性质等因素不同所致。而海罗岭矿区内发育的钠长石化白云母化中粒斑状黑云母二长花岗岩-中细粒黑云母二长花岗岩岩石组合，拓宽了以往稀有金属主要赋存于燕山期复式岩体晚期二云母花岗岩-白云母花岗岩中的认识（林德松，1993；李洁和黄小龙，2013；杨泽黎等，2014；徐喆等，2018），为赣南地区稀有金属找矿提供了新的思路。
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海罗岭矿区稀有金属花岗岩成岩时代明显晚于赣西宜春414钽铌矿（160~150Ma）、广西栗木钽铌矿床（219~214Ma），早于赣北横峰松树岗钽铌矿（133~130Ma）。与赣南地区大规模发育的钨矿对比，其形成时代明显晚于赣南地区石英脉型钨矿成矿时代，早于斑岩型锡矿的成矿时代。因此，海罗岭矿区稀有金属成矿代表赣南地区一次独特的稀有金属成矿事件。在矿化类型上，海罗岭矿区同时存在蚀变花岗岩型和花岗伟晶岩型两种，表现为空间上紧密共生，时间上接续而至的两阶段成矿作用。总体上，赣南地区的这次稀有金属成矿与华南地区燕山中期第二阶段W、Sn、Nb-Ta等有色-稀有金属矿化为主的成矿作用时代（约150~139 Ma）（华仁民等，2005）基本一致，属于该成矿阶段晚期的产物。
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综上所述，海罗岭矿区内稀有金属成矿作用复杂，在同一矿区同时出现蚀变花岗岩和花岗伟晶岩两种稀有金属矿化类型，拓宽了赣南地区稀有金属，特别是锂矿的找矿思路。早白垩世稀有金属花岗岩成岩时代的精确厘定，揭示了赣南地区140 Ma左右存在一次特殊的稀有金属成矿事件。厘定了钠长石化白云母化中粒斑状黑云母二长花岗岩与钽铌矿密切相关的成矿专属性。今后赣南地区找矿勘查工作中，需重点关注早白垩世钠长石化白云母化中粒斑状黑云母二长花岗岩及相关似伟晶岩，对已知钨锡矿区外围或边深部的钠长石化叠加云英岩化的斑状黑云母二长花岗岩是新的重要找矿勘查方向。
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6 结论
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（1）海罗岭的稀有金属成矿作用具两阶段特征，早阶段以蚀变花岗岩型铌钽矿为主，赋存于钠长石化白云母化中粒斑状黑云母二长花岗岩中，晚阶段则以花岗伟晶岩型锂矿为主，赋存于云母锂辉石伟晶岩中。矿区花岗岩蚀变普遍且强烈，经历了早期的钠长石化、白云母化、黄玉化，晚期的绢云母化、硅化等，呈现出碱性长石化到云英岩化的演化过程，其中钠长石化、白云母化与稀有金属成矿密切相关。
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（2）海罗岭花岗岩具富硅、富碱、富铝，贫钛、镁的特征，钠长石化白云母化中粒斑状黑云母二长花岗岩（富钽花岗岩）富含挥发性组分F，Nb/Ta值、Zr/Hf值和稀土总量极低，稀土元素具“四分组”效应，指示富钽花岗岩为岩浆-流体相互作用的产物。
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（3）华南典型花岗岩型钽铌锂矿中Li矿化富集程度与F含量呈明显的正相关，与稀土总量、K/Rb值呈负相关；Ta矿化富集程度与F含量呈明显的正相关，与Nb/Ta值、Zr/Hf值呈明显的负相关，Nb/Ta值＜2可以作为形成钽矿化的良好标志，Nb/Ta值＜1是形成工业钽矿的条件；富钽花岗岩中K/Rb值＜40，富锂花岗岩中K/Rb值＜20。
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（4）海罗岭中细粒黑云母二长花岗岩锆石U-Pb年龄为141.9±1.1 Ma，云母锂辉石伟晶岩和碱性长石伟晶岩独居石U-Pb年龄分别为141.68±0.69 Ma和137.62±0.73 Ma，赣南地区140 Ma左右可能存在一次特殊的稀有金属成矿事件。
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致谢:本文是集体劳动的成果，衷心感谢在野外及室内工作中付出辛勤劳动的项目成员。衷心感谢审稿专家和编辑老师的悉心指导和辛勤付出！
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注释
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❷ 温珍连，邹新勇，何桂红，曾跃，唐高阳，等.2008. 江西省石城县海罗岭铌钽矿区640米标高以上资源储量核实报告. 内部成果报告，9~35.
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摘要
稀有金属矿产是江西省优势矿产资源，成矿类型以花岗岩型为主，主要分布于赣西和赣北地区，以宜春414超大型钽铌矿为代表，而花岗岩广泛分布的赣南地区鲜有关于燕山期花岗岩型稀有金属矿床的报道。本文以赣南石城海罗岭铌钽矿床为研究重点，结合详细的野外调查，开展花岗岩的岩石学、岩石地球化学和同位素年代学等研究，厘定了海罗岭的中粒斑状黑云母二长花岗岩-中细粒黑云母二长花岗岩岩石组合，明确了钠长石化叠加白云母化的中粒斑状黑云母二长花岗岩与铌钽矿密切相关的成矿专属性。海罗岭的成矿作用具两阶段特征，早阶段以蚀变花岗岩型钽铌矿为主，赋存于钠长石化白云母化中粒斑状黑云母二长花岗岩中，晚阶段则以花岗伟晶岩型锂矿为主，赋存于云母锂辉石伟晶岩中。海罗岭的花岗岩主要经历了钠长石化、白云母化、黄玉化、绢云母化、硅化等蚀变作用，呈现碱性长石化→云英岩化的演化过程。海罗岭花岗岩具富硅、富碱、富铝，贫钛、镁的特征，其中钠长石化白云母化中粒斑状黑云母二长花岗岩（富钽花岗岩）中F含量为8330×10-6~13076×10-6，平均为10475×10-6，具极低的Nb/Ta值（0.34~0.49）、Zr/Hf值（3.73~4.19）、稀土总量低（ΣREE为16.3×10-6~23.2×10-6）和“四分组”效应等特征，显示其成矿经历了岩浆-流体相互作用的过程。研究显示，Li矿化富集程度与F含量呈明显的正相关，与稀土总量、K/Rb值呈负相关；Ta矿化富集程度与F含量呈明显的正相关，与Nb/Ta值、Zr/Hf值呈明显的负相关。中细粒黑云母二长花岗岩锆石U-Pb年龄为141.9±1.1 Ma，云母锂辉石伟晶岩和碱性长石伟晶岩独居石U-Pb年龄分别为141.68±0.69 Ma和137.62±0.73 Ma，均归属于早白垩世。研究表明，赣南地区140 Ma左右可能存在一次与钠长石化叠加白云母化中粒斑状黑云母二长花岗岩相关的独特的铌钽矿成矿事件和与花岗伟晶岩相关的锂成矿事件。这一发现打破了以往华南稀有金属主要赋存于燕山期复式岩体晚期二云母花岗岩-白云母花岗岩中的认识，拓宽了找矿思路，为赣南乃至华南地区稀有金属找矿提供了新的方向。
Abstract
The granite-type rare metal deposits are Jiangxi Province's most advantageous mineral resources. These deposits are mainly found in the province's western and northern regions, with Yichun 414 super-large Ta-Nb deposit serving as a representative. There have been no reports of rare metal deposits associated with the Yanshanian granite type in the widely dispersed granite of southern Jiangxi. We conducted a detailed examination of granite petrology, rock geochemistry, and isotope chronology in our focused study on the Hailuoling Nb-Ta deposit in Shicheng County, southern Jiangxi Province. The rock association in Hailuoling of medium grained porphyritic biotite monzonite granite and medium fine grained biotite monzonite granite has been determined, and the metallogenic specificity of the medium grained porphyritic biotite monzonite granite with albite superimposed muscovite, which is closely related to the niobium tantalite deposit, has been clarified. The mineralization of the Hailuoling Nb-Ta deposit was divided into two stages: the first stage was dominated by altered granite Ta-Nb ore, which was discovered in albitized muscovite medium-grained porphyritic biotite monzogranite, and the second stage was characterized by granite pegmatite type Li ore, which was discovered in mica spodumene pegmatite. The granite from the Hailuoling Nb-Ta deposit experienced a variety of alteration processes, including alkaline feldsparization and mica quartzitization. The granite of the Hailuoling Nb-Ta deposit is rich in silicon, alkali, aluminum, titanium, and magnesium. Furthermore, the albitized muscovite medium-grained porphyritic biotite monzogranite (a tantalum-rich granite) has a fluorine content ranging from 8330× 10-6 to 13076×10-6, with a mean of 10475×10-6. There were very low Nb/Ta and Zr/Hf values, as well as very low whole rare earth concentration. This study found a substantial positive link between the degree of Ta mineralization enrichment and fluorine content, but a significant negative correlation between Nb/Ta and Zr/Hf values. Similarly, enrichment of Li mineralization is correlated with fluorine content but negatively correlated with overall rare earth content and K/Rb value. U-Pb dates of zircon in medium-fine-grained biotite monzogranite were estimated at 141.9±1.1 Ma, while early Cretaceous ages of mica spodumene pegmatite and alkali feldspar pegmatite monazite were 141.68±0.69 Ma and 137.62±0.73 Ma, respectively. This study reveals a distinct Nb-Ta metallogenic event associated with albitization and subsequent muscovitization of medium-grained porphyry biotite monzogranite, as well as a Li metallogenic event associated with granite pegmatite in the southern Jiangxi area about 140 Ma. This discovery broadens the prospecting technique and points in a new avenue for the exploration of rare metals in southern Jiangxi and probably across South China. It calls into question the widely held idea that rare metals in South China are mostly found in the late stages of the Yanshanian granite complex of mica-muscovite granite.
Keywords
rare metals ； niobium tantalum lithium ； geochemistry ； isotopic age ； Hailuoling ； southern Jiangxi
